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  機(jī)械互鎖分子(Mechanically interlocked molecules, MIMs)主要是由兩個(gè)及以上的分子在空間上相互纏結(jié)得到的一類(lèi)新型分子結(jié)構(gòu)。其特點(diǎn)是至少一個(gè)參與的共價(jià)鍵斷裂才可以解纏結(jié)，這種穩(wěn)定的纏結(jié)即為機(jī)械鍵。在受到外界刺激時(shí)，機(jī)械鍵可出現(xiàn)響應(yīng)性并發(fā)生非解離的分子內(nèi)運(yùn)動(dòng)，這種分子內(nèi)運(yùn)動(dòng)可通過(guò)形成機(jī)械互鎖的聚合物網(wǎng)絡(luò)實(shí)現(xiàn)集成放大，因而為材料帶來(lái)一定的動(dòng)態(tài)適應(yīng)性。基于這些特點(diǎn)，研究人員已開(kāi)發(fā)出一系列自增強(qiáng)水凝膠、可拉伸材料、軟體驅(qū)動(dòng)器、自適應(yīng)性金屬輪烷或索烴骨架。盡管如此，設(shè)計(jì)具有更高階復(fù)雜度和更多功能集成的機(jī)械互鎖材料仍極富挑戰(zhàn)。

  針對(duì)上述問(wèn)題，上海交通大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院顏徐州課題組基于含有豐富機(jī)械鍵的機(jī)械互鎖網(wǎng)絡(luò)構(gòu)筑氣凝膠材料，并提出了機(jī)械互鎖氣凝膠(Mechanically interlocked aerogel, MIA)的新概念。如圖1所示，首先設(shè)計(jì)合成了冠醚和二級(jí)銨鹽互穿的準(zhǔn)輪烷分子，通過(guò)簡(jiǎn)單的聚合得到具有機(jī)械互鎖網(wǎng)絡(luò)的凝膠材料，再經(jīng)老化、超臨界干燥后得到整塊的機(jī)械互鎖氣凝膠。這一類(lèi)新型氣凝膠骨架中含有稠密的機(jī)械鍵，在受到外界刺激時(shí)，可發(fā)生分子內(nèi)滑動(dòng)和網(wǎng)絡(luò)形變。同時(shí)，基于同樣的冠醚和二季銨鹽分子，在破壞兩者主客體識(shí)別的情況下聚合作為對(duì)照樣品(control-1)，但由于不能形成互鎖網(wǎng)絡(luò)未能得到凝膠材料，這說(shuō)明機(jī)械互鎖網(wǎng)絡(luò)的形成對(duì)于構(gòu)筑新型氣凝膠材料所必備的。

圖3. (a-c) MIA-1和MIA-1-TEA的機(jī)械性能對(duì)比, (d) MIAs對(duì)應(yīng)的濕凝膠gel-1、gel-2和control-2的體積溶脹率，(e) 和 (f) gel-1中的機(jī)械鍵在破壞主客體作用前后的機(jī)械性能對(duì)比。

  顏徐州課題組設(shè)計(jì)并制備了力學(xué)性能良好、動(dòng)態(tài)適應(yīng)性且多功能的一類(lèi)機(jī)械互鎖的新型氣凝膠材料。一方面表現(xiàn)為機(jī)械適應(yīng)性，在MIA受力時(shí)，發(fā)生主客體解離從而能夠耗散應(yīng)力提升骨架強(qiáng)度，隨后滑動(dòng)耗散應(yīng)力提升整體的韌性，因此，氣凝膠即使承受較大的應(yīng)變也不會(huì)發(fā)生破碎。另一方面表現(xiàn)為刺激響應(yīng)性，如對(duì)三乙胺、DMF的響應(yīng)性，為動(dòng)態(tài)調(diào)控氣凝膠性能提供可能。這一工作既為設(shè)計(jì)自適應(yīng)氣凝膠材料提供了新的思路，又推動(dòng)了機(jī)械互鎖分子、機(jī)械互鎖網(wǎng)絡(luò)在材料領(lǐng)域中的應(yīng)用與發(fā)展。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.2c04717