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上海大學(xué)李文/張阿方教授團(tuán)隊(duì) ACS SCE: 樹枝化殼聚糖介導(dǎo)的可見光觸發(fā)金/銀合金納米顆粒的制備

2022-06-25 來(lái)源：高分子科技

在環(huán)境友好和可持續(xù)的條件下制備具有可控尺寸、形態(tài)和成分的合金納米顆粒對(duì)于它們的多功能應(yīng)用具有重要意義。人們一直嘗試采用無(wú)毒生物還原劑，以及更快速有效的方法來(lái)合成單分散、小粒徑的金屬納米顆粒。其中，殼聚糖已被用于金屬納米顆粒的制備，但有必要進(jìn)一步提高其控制納米顆粒生長(zhǎng)過程的有效性。為此，通過仿生設(shè)計(jì)、人工合成了一類樹形大分子改性的殼聚糖，基于其構(gòu)筑了仿生受限微環(huán)境，以實(shí)現(xiàn)金屬納米顆粒的有效制備。此外，聚合物的樹形拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)有利于通過多位點(diǎn)效應(yīng)和協(xié)同作用來(lái)促進(jìn)體系對(duì)金屬離子的絡(luò)合過程，最終有助于提高所涉及反應(yīng)過程的可控性。

近日，上海大學(xué)仿生與智能高分子國(guó)際聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室李文/張阿方教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)制備了一類新型的樹枝化殼聚糖基微反應(yīng)器，并探索了可見光輻照條件下，其在金屬納米顆粒快速制備方面的應(yīng)用。相關(guān)成果以“Dendronized Chitosans Mediated Fabrication of Au@AgNPs with Visible Light Trigger”為題，發(fā)表在《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》期刊上 (DOI: 10.1021/acssuschemeng.2c00615)。上海大學(xué)博士生姚欥為論文第一作者。此研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、上海市東方學(xué)者和浦江人才等項(xiàng)目的資助支持。

在這項(xiàng)工作中，作者采用低聚乙二醇（OEG）基樹枝化基元修飾殼聚糖，得到了一種兼具殼聚糖的水溶性和生物相容性，以及樹枝化基元的溫度響應(yīng)性和多價(jià)結(jié)構(gòu)的樹枝化殼聚糖（DCS）。源于殼聚糖主鏈與金屬離子（AuCl₄^–）之間的絡(luò)合作用，使得兩者形成了穩(wěn)定的復(fù)合物，并構(gòu)筑了相應(yīng)的樹枝化殼聚糖微反應(yīng)器。可見光照射的條件下，以DCS作為模板分子，絡(luò)合的金屬離子可被快速原位轉(zhuǎn)化為小尺寸（< 10 nm）、粒徑均勻、具備不同組成比的納米顆粒，而無(wú)需外加任何還原劑。進(jìn)一步，樹枝化殼聚糖熱誘導(dǎo)聚集過程中增強(qiáng)了體系的疏水性，調(diào)節(jié)了樹枝化殼聚糖對(duì)金屬離子的還原活性。此外，這些金屬納米顆粒可通過包埋在樹枝化殼聚糖中形成納米復(fù)合物的方式獲得良好的水溶性和高穩(wěn)定性，并展現(xiàn)出優(yōu)異的光熱和催化性能。

圖1、樹枝化殼聚糖（DCS）介導(dǎo)、可見光觸發(fā)的合金納米顆粒的制備過程示意圖：金屬離子首先與DCS絡(luò)合。隨后，絡(luò)合的金屬離子在可見光照射下原位形成Au@AgNPs。

圖2、樹枝化殼聚糖DCS介導(dǎo)金屬離子還原為金/銀合金納米顆粒（Au@AgNPs）：DCS基質(zhì)中Au@AgNPs的（A）UV/vis光譜（插圖：其水溶液的照片）和（B）TEM圖像。（C）避光條件下儲(chǔ)存不同時(shí)間后，來(lái)自納米復(fù)合物中Au@AgNPs的特征UV/vis光譜。（D）DCS,（E）DCS/precursors 和（F）DCS/Au@AgNPs的AFM圖像（插圖：放大區(qū)域和粒徑分布）。

圖3、DCS介導(dǎo)金屬離子還原為Au@AgNPs的動(dòng)力學(xué)：在25 °C，每隔1分鐘用可見光照射后（A）納米復(fù)合物中Au@AgNPs的特征UV/vis光譜和（B）不同組成比的Au@AgNPs在550 nm處最大吸光度。（C）在不同溫度條件下，不同投料比的Au@AgNPs其形成速率ks。（D）在50 °C，每隔1分鐘用可見光照射后，納米復(fù)合物中Au@AgNPs的特征UV/vis光譜。

圖4、DCS介導(dǎo)金屬離子還原為Au@AgNPs的機(jī)理：DCS在（A）不同溫度對(duì)同濃度AuCl₄^?和（B）75 °C時(shí)對(duì)不同濃度AuCl₄^?的負(fù)載率及對(duì)應(yīng)上清液在420 nm處的吸光度。來(lái)自DCS/AuCl₄^?、DCS/Ag⁺、DCS/precursors以及DCS/Au@AgNPs中（C）Au 4f和（D）Ag 3d軌道的X射線光電子光譜。

圖5、樹枝化殼聚糖合金納米顆粒復(fù)合物的催化及光熱性能：（A）不同時(shí)間間隔時(shí)，使用DCS/Au@AgNPs作為催化劑的條件下，4-NP溶液的UV/vis吸收光譜。（B）不同組成比的Au@AgNPs作為催化劑時(shí)，對(duì)4-NP的還原反應(yīng)速率常數(shù)ks。（C）在激光連續(xù)照射的條件下，每隔1分鐘記錄包含Au@AgNPs樣品的溶液其溫度。

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acssuschemeng.2c00615

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（責(zé)任編輯：xu）

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