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南林蔡旭敏副教授和港中深唐本忠院士團隊 CEJ：填補分子與聚集態間構效關系空缺 - 分子堆積如何影響光物理性能?

2022-08-24 來源：高分子科技

目前研究表明，熒光材料的光物理行為通常是由分子設計來調控的，但實際上很難將分子結構與聚集態的宏觀性質直接聯系起來。分子堆積作為一種具有代表性的聚集體結構，對解釋微觀分子與宏觀物質的差異起著至關重要的作用。因此，通過分析分子堆積，有助于了解分子結構與聚集態宏觀性能之間的關系，對在分子堆積基礎上合理設計高附加值材料具有重要意義。

近日，南京林業大學蔡旭敏副教授與港中深唐本忠院士、趙征教授團隊合作，合成出一類含有不同堆積及光物理性能的Salicylideneanilines，以“Filling the gap between molecular and aggregate states: how does molecular packing affect photophysical properties?”為題在《Chemical Engineering Journal》上發表最新研究進展。（圖1）

圖1：Salicylideneanilines堆積及其光物理性能

蔡旭敏副教授在Nat. Commun. 2021, 12, 1773的前期研究基礎上進行拓展，由原先的分子設計為重點轉為分子結構-堆積-性質的三元關系為研究重點（圖2）。通過研究它們的光物理性質發現溴取代的簡單希夫堿的發射比其相應的含脂環的化合物發射強（圖3），這與之前的脂環固化分子運動這一分子設計策略相悖，猜測可能是因為分子堆積的影響，而氯取代的簡單希夫堿因緊湊的堆積而導致熒光猝滅，這一現象可以進一步驗證這一結論。（圖4）刺激響應變色的研究表明，激發態的分子內質子轉移和順反異構化這兩個過程與分子堆積密切相關，最松散的堆積具有光致變色性能（甲基取代基簡單希夫堿）（圖5），而最緊密的堆積具有力致變色性能(氯取代基)（圖6）。基于AB-SAM光致變色性能，可以將其應用于加密解密材料（圖7）。該工作對于理解分子結構與聚集態宏觀性質之間的關系起到了極為有效的橋梁作用。

圖2：從分子設計和堆積設計兩個角度對松香基BioAIEgen進行設計

圖3：松香基BioAIEgens及其對照分子的發光性能

圖4：松香基BioAIEgens及其對照分子的構象及堆積方式

圖5：對照分子的光致變色性能

圖6：對照分子的力致變色性能

圖7：AB-SAM和DAMB-SAM的加密解密應用

本文第一作者為南京林業大學蔡旭敏副教授，通訊作者為蔡旭敏副教授和唐本忠院士。本研究獲得了國家自然科學基金（21601087）和深圳市分子聚集體功能材料重點實驗室（ZDSYS20211021111400001）等項目資助。

蔡旭敏，副教授，于2016年起在國家“雙一流”建設專業——南京林業大學“林產化工”專業工作，江蘇省“雙創博士”，先后就讀于南京大學和德國慕尼黑工業大學，與“聚集誘導發光”創始人唐本忠院士長期合作。近年內以第一作者和通訊作者發表的代表性SCI論文有：Nature Communications, 2021, 12, 1773; Chemical Engineering Journal, 2022, 451, 138627; Carbohydrate Polymers, 2020, 230, 115649; ACS Sustainable Chemistry & Engineering, 2018, 6, 2898-2904等。研究方向主要集中于：生物基（植物化學品和纖維素基）聚集誘導發光（AIE）材料的機理、結構、性能與應用（生物成像、生物治療、OLED、防偽及加密解密等）研究，致力于拓寬現有石油化學品基發光材料的研究對象，開發并提升生物基材料的附加值。

原文鏈接:

Xu-Min Cai*, Yuting Lin, Zhenguo Tang, Xuedan Zhang, Tianqi Mu,Shenlin Huang, Zheng Zhao, & Ben Zhong Tang*

Filling the gap between molecular and aggregate states: how does molecular packing affect photophysical properties?

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894722041080?via%3Dihub

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894722041080?dgcid=author

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（責任編輯：xu）

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