近年來,智能水凝膠在不同領域中展現出巨大的潛力。通過調控聚合物網絡的鏈取向,極大地拓寬了水凝膠的變形能力。其中,刺激響應水凝膠在受到外界刺激后,能實現可逆的形狀轉變,但其變形行為大多不可編程。相比之下,形狀記憶水凝膠可以被固定成不同的臨時形狀,在刺激觸發后恢復到永久形狀,但其變形行為是不可逆的。如何在同一水凝膠中實現變形的可編程性和可逆性還有待進一步的研究。
該工作通過向聚丙烯酸(PAA)交聯網絡中加入聚乙烯醇(PVA),制備了具有半互穿網絡的水凝膠。利用PVA在冰凍-融化(FT)循環鏈段結晶的特性,使水凝膠具有可編程性,在外力作用下水凝膠形狀被固定,形成各向異性網絡(圖1a)。當外界IS上升時,聚合物網絡發生聚集,水凝膠表現為IS響應收縮。在拉伸方向上,網絡的彈性恢復和IS響應收縮路徑相同,而在垂直拉伸方向上則相反。因此,水凝膠表現出各向異性收縮行為(圖1b)。
因此,水凝膠可以通過PVA結晶被編程為不同的幾何形狀,并且在外界IS變化時呈現出不同的變形行為。同時,由于PVA結晶區在室溫下為熱力學穩定狀態,因此水凝膠可以在多個循環中保持其變形特性(圖2)。
圖2 水凝膠的可逆變形行為
由于PVA結晶區可以通過加熱至90°C擦除,通過該方式,可使網絡恢復各向同性狀態,水凝膠形狀被擦除。經過另一個形狀固定過程,水凝膠可以重新編程為其他幾何形狀,并在外界IS變化時呈現出不同的變形行為(圖3)。
最后,通過數字光3D打印技術,水凝膠可以被設計成復雜的3D形狀。水凝膠形狀編程后,可以通過改變外界IS實現類似于蜻蜓揮動翅膀的仿生行為,實現了變形行為的多樣性,為軟驅動器的設計及應用拓寬了道路(圖4)。
上述成果以“Reversible Shape-Shifting of an Ionic Strength Responsive Hydrogel Enabled by Programmable Network Anisotropy”為題發表在ACS Applied Materials & Interfaces上,論文第一作者為碩士生溫鑫,通訊作者為陳狄助理研究員和趙騫教授。
論文鏈接:https://doi.org/10.1021/acsami.2c11693
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