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杭師大劉俊秋教授團隊 Angew：基于單鏈柔性聚合物構(gòu)筑的pH門控型人工鉀離子通道

2022-08-31 來源：高分子科技

由通道蛋白介導(dǎo)的離子跨膜傳輸對維持生命活動的正常運行具有十分重要的意義。從天然通道蛋白的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)關(guān)系中獲取靈感，是開發(fā)新型仿生離子通道的重要手段之一。絕大多數(shù)天然通道蛋白（例如KcsA、H⁺,K⁺-ATPase等）在離子傳輸過程中會同時表現(xiàn)出較高的離子選擇性以及刺激響應(yīng)門控特性。受此啟發(fā)，科學(xué)家們已經(jīng)制備出了各式各樣的人工離子通道模型。然而這些人工離子通道在設(shè)計、制備以及結(jié)構(gòu)表征相對較為繁瑣，并且缺乏動態(tài)可逆調(diào)節(jié)的特性。如何通過快速簡便的方法制備出新型智能的人工離子跨膜通道仍然十分具有挑戰(zhàn)性。

圖1柔性聚合物通道的結(jié)構(gòu)式以及離子傳輸示意圖

杭州師范大學(xué)劉俊秋教授團隊采用簡單的“一鍋法”聚合反應(yīng)，制備了一系列側(cè)鏈含有苯并18-冠醚-6基團的柔性聚合物并對其離子跨膜傳輸性質(zhì)進行了詳細研究（圖1）。研究發(fā)現(xiàn)，在一定的單體比例條件下，柔性聚合物上的冠醚基團可以對鉀離子進行選擇性跨膜傳輸。由于膽固醇具有十分優(yōu)異的嵌膜能力，因此，當(dāng)在聚合物當(dāng)中引入少量膽固醇作為“錨定”基團，可以使聚合物的嵌膜穩(wěn)定性大大增加，并且通道的K⁺/Na⁺傳輸?shù)倪x擇性也得到了明顯增強（圖2）。平面脂雙層單通道電流實驗表明，不含膽固醇基團的聚合物P1在磷脂膜上并沒有形成穩(wěn)定孔道結(jié)構(gòu)，而是以載體形式進行離子跨膜傳遞。而含有膽固醇作為“錨定”基團的聚合物P2在可以明顯觀測到平穩(wěn)的方波型電流信號，因此可以判斷苯并18-冠醚-6基團能夠在P2上排列形成規(guī)則納米孔并進行離子傳輸。

圖2柔性聚合物通道的離子傳輸性質(zhì)

此外，研究人員還通過在聚合物中引入對酸敏感的烷基胺側(cè)鏈，得到了pH門控型聚合物通道P3（圖3）。眾所周知，18-冠醚-6與質(zhì)子化的氨基有較強的結(jié)合能力，而與去質(zhì)子化氨基的結(jié)合能力較弱。因此，在酸性條件下（pH = 4），烷基胺基團處于質(zhì)子化狀態(tài)，能夠與冠醚基團形成主?客體復(fù)合物，從而實現(xiàn)對離子通道關(guān)閉。在堿性條件下（pH = 12），烷基胺基團發(fā)生去質(zhì)子化并從冠醚基團中解離出來，最終實現(xiàn)了通道的重新開啟。通過調(diào)節(jié)溶液pH的方式，改變18-冠醚-6與?NH₂/?NH₃⁺基團之間的復(fù)合與解復(fù)合，實現(xiàn)了對該柔性聚合物通道開?關(guān)的智能調(diào)控。

圖3柔性聚合物通道的pH門控特性

該工作是團隊近期在門控離子通相關(guān)研究的最新進展之一，以題為“Flexible Single-Chain Heteropolymer-Derived Transmembrane Ion Channels with High K⁺ Selectivity and Tunable pH-Gated Characteristics”發(fā)表在《Angew. Chem. Int. Ed.》上。論文的第一作者為杭州師范大學(xué)博士后閆騰飛博士，杭州師范大學(xué)劉俊秋教授、孫鴻程副教授及新加坡國立大學(xué)王婷婷博士為共同通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委以及國家重點研發(fā)計劃等項目聯(lián)合支持。

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202210214

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（責(zé)任編輯：xu）

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