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西安工業大學張紅梨/西工程大楊杰 SPT：納米纖維素插層的抗溶脹MXene納濾膜用于抗生素廢水高效凈化

2022-10-26 來源：高分子科技

抗生素是醫療廢水中的主要污染物之一，具有固有的生物毒性和機體耐受性，對生態系統及人體健康帶來巨大危害。近年來，針對抗生素廢水的高效處理發展了多種方法，如生物處理、高級氧化法、吸附法和膜分離等。納濾膜分離技術以其分離效率高、能耗低、操作簡單、環境友好等優勢，在抗生素廢水處理方面具有廣闊的應用前景。特別是隨著二維納米材料的興起，以Ti₃C₂T_x（T_x= F，O、OH）為代表的過渡金屬碳/氮化物（MXene）具有剛性的二維層狀結構、高長徑比和表面親水性等特點，被視為膜分離領域具有前景的候選材料。然而，Ti₃C₂T_x表面高的親水性促使水分子容易吸附到MXene納米片層間，導致膜材料產生溶脹問題，這使得Ti₃C₂T_x MXene膜實際性能遠低于理論預測。

針對上述問題，西安工業大學青年教師張紅梨課題組將柔性、親水的羧基化纖維素納米纖維（CNFs）引入到Ti₃C₂T_x MXene納米片層間，來提升膜層間通道結構的穩定性（圖1）。CNFs和Ti₃C₂T_x納米片之間強烈的氫鍵可發揮“橋梁作用”，將相鄰的Ti₃C₂T_x納米片連接起來，有效地固定了層間距離，提升了Ti₃C₂T_x膜的抗溶脹性能；此外，CNFs的插入還可實現對Ti₃C₂T_x層間傳輸通道結構和界面的精細化調控，為分子的快速和選擇性傳輸創造合適的開放間隙。該成果以“Nanocellulose-intercalated MXene NF Membrane with Enhanced Swelling Resistance for Highly Efficient Antibiotics Separation”為題發表在膜分離領域國際Top期刊Separation and Purification Technology上，西安工程大學校聘副教授楊杰為本文共同通訊作者。

圖1 Ti₃C₂T_x/CNFs復合納濾膜制備過程示意圖

圖2 （a）膜的XRD結果；（b）膜的XPS全譜圖；（c）Ti₃C₂T_x膜的高分辨XPS C1s譜圖（d）Ti₃C₂T_x/CNFs復合膜的高分辨XPS C1s譜圖

圖3（a）Ti₃C₂T_x膜和（b）Ti₃C₂T_x/CNFs膜SEM表面形貌；（c）Ti₃C₂T_x膜和（d）Ti₃C₂T_x/CNFs膜AFM表面粗糙度分析；（e）Ti₃C₂T_x膜和（f）Ti₃C₂T_x/CNFs膜SEM截面形貌;（g）Ti₃C₂T_x/CNFs膜截面元素分布

圖4 膜對無機鹽Na₂SO₄的分離性能（a）水通量（b）截留率；（c）膜的水接觸角；（d）膜的Zeta電位變化

通過優化Ti₃C₂T_x/CNFs的比例、調控復合膜的層間通道結構，所制備的Ti₃C₂T_x/CNFs膜對抗生素分子表現出高的截留率（對阿奇霉素截留率達到~99.0%）和水滲透通量（26.0 L m^-2 h^-1 bar^-1）。并且，膜在錯流過濾過程中連續工作76 h仍能保持高的選擇性和水通量，表明其優異的抗溶脹性質。他們推斷Ti₃C₂T_x/CNFs膜的分離機理除了孔道尺寸篩分、電荷作用外，還由于插入的CNFs具有良好的富集、吸附功能。超細互聯納米纖維網絡結構的CNFs就像“天然水生植物”一樣，通過吸附效應實現抗生素廢水的天然凈化。

圖5 膜對抗生素的分離性能（a）水通量（b）截留率；（c）Ti₃C₂T_x/CNFs膜與最近報道納濾膜的性能比較；（d）膜對四環素分離性能的長期穩定性

圖6 （a）膜對四環素靜態吸附前后的UV-vis；（b）Ti₃C₂T_x/CNFs膜在不同pH下對四環素的分離性能；（c）Ti₃C₂T_x/CNFs膜分離機理示意圖

論文信息：

Hongli Zhang* Yiling Zheng, Hongwei Zhou, Shilin Zhu, Jie Yang*. Nanocellulose-intercalated MXene NF Membrane with Enhanced Swelling Resistance for Highly Efficient Antibiotics Separation. Separation and Purification Technology 2022, 122425.

https://doi.org/10.1016/j.seppur.2022.122425

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（責任編輯：xu）

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