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PNNL ChunLong Chen、James De Yoreo Chem. Rev.綜述：基于高信息量大分子的多級自組裝材料

2022-10-27 來源：高分子科技

超分子自組裝是分子通過分子間相互作用自發形成有序結構的過程。而多級自組裝是分子從分子層面逐步組裝成納米尺度甚至到更高微米尺度的復雜結構的過程。加強對于多級自組裝過程的理解有助于擴展超分子體系在仿生材料或者智能材料領域的發展。對于多級自組裝材料，分子層次的結構會對下一級別的組裝體產生很大的影響，所以選擇合適的構筑基元至關重要。自然界中存在很多高信息量的大分子，比如說蛋白質，多肽等。決定這些大分子的結構以及相互作用的信息可以通過基本單元序列排列的不同被編碼進這些大分子的鏈段中，最終形成大自然中形形色色的復雜功能化多級自組裝體。對于這些復雜組裝體的研究為科學家們開發高效、經濟的新型仿生材料提供了范式與藍圖。

近日，美國西北太平洋國家實驗室Chun-Long Chen和James De Yoreo教授與華盛頓大學Francois Baneyx教授等合作發表綜述文章，系統地總結了最近在基于高信息量大分子的多級自組裝方面的工作（圖1），并且從設計思路和表征出發，專注于刺激響應性和智能化材料的架構。同時，這篇綜述還總結了利用計算模擬和大數據預測系統地闡釋了大分子的側鏈化學和構象如何推動有序的出現和獲取多級結構，以及離子，溶劑和表面效應如何影響組裝的結果。

圖1. 基于高信息量的大分子的多級自組裝材料。

首先，作者介紹了高信息量大分子在構筑多級自組裝材料領域中遇到的問題：1）目前對于將分子的鏈段和化學結構轉化為分子間的相互作用力，進而導致有序結構的形成了解較少；2）對于用coarse-grain (CG)模型預測組裝結果，雖然確定了原子層面的相互作用，但對于自組裝時間和尺度方面的精準預測仍然不能達到；3）對于分子間的相互作用，溶劑，電荷以及單獨的構筑基元如何控制其多級結構出現過程的能量變化了解不多；4）對于自組裝過程中的亞穩態結構的預測還很難達到，從而無法有效預測在外部刺激下達到的非平衡態的組裝體。

圖2. 蛋白質的多級自組裝的構筑

作者對有助于幫助解決上述問題的近期工作進行了總結，從蛋白質，多肽，以及人工合成的類肽這些高信息量的大分子出發，分別從以下三個部分進行綜述：

第一部分是集中在多級材料的構筑方面，主要強調了構筑基元的設計，分子層面相互作用如何導致多級結構的出現，以及如何對自組裝過程和結果進行表征，如圖2；

第二部分是如何對組裝體進行動態干預，即通過外部刺激來構筑響應性的多級材料，如圖3；

第三部分是系統性地總結了如何通過理論框架和大數據算法來預測組裝結果，如圖4。

圖3. 基于多肽的光響應性多級自組裝

最后，作者概述了該研究領域目前面對的挑戰以及未來的研究展望：首先，目前高信息量大分子的構筑基元主要是線形分子，未來也可以研究利用具有不同拓撲學結構的分子，如星形、支狀大分子，或者分子結和機械互鎖的分子作為構筑基元設計多級組裝體；其次設計三級及以上的更加復雜的多級結構仍然是個難點；再次，無機組分的引入可以為多級自組裝引入復雜有趣的功能性質，如催化，光電，磁性等。然而對高信息量分子和無機組分之間的相互作用了解不夠深入，阻礙了這類材料的發展；最后，需要解決如何預測組裝體有序的出現，以及如何深入了解溶液和界面對于自組裝結果和更高級組裝體的生成這些問題。

圖4. 多級自組裝結構的預測

本文旨在讓讀者全面了解基于高信息量的多級材料，激發人們對于一些懸而未決問題的研究，進一步模仿自然界系統的簡潔性，高效性和多功能性。成果以“Hierarchical Materials from High Information Content Macromolecular Building Blocks: Construction, Dynamic Interventions, and Prediction”為題發表在Chemical Reviews（DOI: 10.1021/acs.chemrev.2c00220）上。第一作者是西北太平洋國家實驗室的博士后邵麗，目前在浙江理工大學擔任百人計劃青年拔尖人才，共同第一作者分別是華盛頓大學的博士生Jinrong Ma, Jesse Prelesnik, 以及西北太平洋國家實驗室的博士后Yicheng Zhou。

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.2c00220

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（責任編輯：xu）

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