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  自然界中，生物的許多特殊功能是依靠其表面微結構實現的。例如，沙漠中的仙人掌可以依靠其表面帶紋理的錐形葉刺對潮濕空氣中的水分進行有效收集和定向輸送；再如，深海里的頭足類軟體動物可以響應于外部刺激并顯示動態的皮膚花紋來進行交流或偽裝。這些生物體表面的奇妙微結構通常經表面生長機制形成，這些有趣的多功能微結構為研究人員發明設計具有特定功能和應用前景的新型仿生材料提供了啟發性的范例。

  雙網絡（Double-network，DN）水凝膠作為一種高強度、高韌性的軟濕材料，有望彌合上述分子機制和材料功能之間鴻溝。在DN水凝膠中，化學反應可以由宏觀機械力很好地控制，并且該機械化學反應速率快、效率高。由于純彈性、柔軟且可拉伸的第二網絡通過分子鏈纏結作用分散應力，剛性、脆性網絡中共價鍵斷裂所引起的應力集中可以被有效抑。因此，DN水凝膠中的機械力加載導致的共價鍵斷裂不會導致整體材料發生災難性失效，并且DN水凝膠內的共價鍵斷裂量會隨施加在材料上的應力/應變的增加而增加。龔鍵萍教授課題組前期的研究結果表明，只要通過第一網絡共價鍵斷裂在DN水凝膠內產生的機械自由基的濃度足夠高 （~10^-5 mol/L），就足以引發水凝膠中單體的自由基聚合并改善DN水凝膠的機械性能，產生類似肌肉鍛煉過程中自生長的效應。

圖1. 力觸發誘導DN水凝膠表面快速生長微結構的方法

  研究者首先將DN水凝膠浸入N-異丙基丙烯酰胺（NIPAm）單體的水溶液中，在氬氣氣氛中進行力觸發聚合。在單體溶液中將圓柱狀金屬壓頭選擇性地壓入DN水凝膠表面，在將DN水凝膠放入純水中再溶脹，可以清楚地觀察到壓頭壓入處的形貌高度的大幅增加（圖2a）。這是因為與第一網絡相連的新聚合物分子鏈的生長導致壓頭壓入區的過度溶脹。新聚合物鏈生長后，由于水凝膠內外的滲透壓差，微結構可以在水溶液中快速溶脹。 

圖2. DN水凝膠表面微結構的可控生長

  由于力觸發自由基聚合是一種可靠的、通用的聚合方法，作者進一步將該方法應用于一系列功能性的單體（圖3a）。首先，研究者通過比較DN水凝膠拉伸前后DN水凝膠中單體濃度的變化來量化力引發自由基聚合的單體轉化率。圖3b顯示了在拉伸前和拉伸之后加入NIPAm的DN水凝膠的透射近紅外光譜。研究結果表明，NaAMPS（~80%）的轉化率最高，NIPAm（~69%）的轉化率高于其他三種單體（圖3a）。這些單體轉化率的差異可能與乙烯基和/或丙烯酰基單元上的官能團極性有關，這些差異決定了C=C鍵在自由基聚合中的相對穩定性。 

圖3. 力觸發生長微結構的單體依賴性及通用性

圖4. 可編程生長復雜微結構

圖5. 工程化水凝膠表面用于細胞粘附與取向

  最后，研究者展示了表面工程化的各向異性的DN水凝膠可用于調節表面潤濕性和水滴定向輸送（圖6）。當液滴放置在垂直放置的水凝膠表面上時，液滴的狀態取決于液滴在水凝膠表面上的潤濕不對稱性及在重力方向上的平衡。抗滑動阻力隨著液滴在固體表面上的滯后角和前進角度之差而增加，而液滴滑動的驅動力（即重力）隨液滴尺寸而增加。實驗結果表明（圖6a-c），微圖案可用于調控表面液滴傳輸，垂直圖案化表面可以誘導更快的液滴傳輸，并且傳輸速度取決于水滴體積。 

圖6. 工程化水凝膠表面用于調控水滴運輸

  該工作展示了一種通過機械力觸發在DN水凝膠表面快速生長微結構或花紋的簡便、通用的方法。研究者通過實時觀測和近紅外光譜提供的分子反應動力學數據有力證明了該機械力觸發的自由基聚合反應可在10秒左右完成。這種超快的力化學生長策略在空間上是可控的，允許微結構的尺寸、物理形狀及化學性質的精細調控。通過使用不同的功能性單體可以賦予微結構各種化學功能。具有多種幾何形狀和化學性質的微結構在生物醫學工程領域顯示出良好的應用前景。與僅限于光活性基底的光照觸發生長方式不同，這種力觸發生長的策略原理上不限于DN水凝膠，也可應用于其他類型的多網絡高分子材料。快速圖案化策略和微圖案化的高強度DN水凝膠有望用于微傳感器陣列、柔性粘附、柔性顯示和生物醫學工程等領域。

  文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-34044-8

龔劍萍教授簡介

  龔劍萍，北海道大學特聘教授(Distinguished professor),于浙江大學獲學士學位，于日本茨城大學獲碩士學位，在東京工業大學獲得工學博士學位，而后在北海道大學獲得理學博士學位。龔劍萍教授獲得過多個科學獎項，包括2006年日本高分子學會獎，2011年日本化學會創新工作獎，2014年帝斯曼材料科學獎，2019年日本文部省科學技術獎等。自2016年4月至2019年3月，擔任日本GI-Core項目主管,自2018年10月擔任日本WPI-ICReDD項目學術帶頭人。已發表論文及著作600余篇，被引用超過33000次，h因子87。

  Google學術鏈接：https://scholar.google.com.hk/citations?user=lmhj6hEAAAAJ&hl=zh-CN