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江蘇大學(xué)張侃團(tuán)隊(duì)《Macromolecules》封面論文：含分子內(nèi)氫鍵的磷雜菲官能化苯并噁嗪樹(shù)脂

2023-02-10 來(lái)源：高分子科技

關(guān)鍵詞：苯并噁嗪樹(shù)脂分子內(nèi)氫鍵阻燃劑纖維增強(qiáng)樹(shù)脂

實(shí)現(xiàn)樹(shù)脂基體的本征阻燃特性是聚合物基復(fù)合材料在航空航天、軌道交通、國(guó)防軍工等高端領(lǐng)域應(yīng)用中的廣泛需求。苯并噁嗪樹(shù)脂作為新型熱固性樹(shù)脂基體材料，其靈活多變的結(jié)構(gòu)可設(shè)計(jì)性為達(dá)到這一性能要求創(chuàng)造了條件。苯并噁嗪可通過(guò)選用不同的酚源和胺源化合物來(lái)引入功能化基團(tuán)，也可采用豐富的有機(jī)合成方法來(lái)調(diào)控其分子結(jié)構(gòu)，從而賦予固化后樹(shù)脂材料特殊的目標(biāo)性能。

近期，江蘇大學(xué)張侃副教授團(tuán)隊(duì)基于在高性能與生物基苯并噁嗪樹(shù)脂方面的研究基礎(chǔ)，精準(zhǔn)合成了含分子內(nèi)氫鍵的磷雜菲官能化苯并噁嗪樹(shù)脂。通過(guò)實(shí)驗(yàn)與模擬計(jì)算的結(jié)合，證實(shí)了該類苯并噁嗪樹(shù)脂中分子內(nèi)氫鍵存在的形式，并深入研究了分子內(nèi)氫鍵對(duì)樹(shù)脂固化行為的影響。本工作首次提出了受分子內(nèi)氫鍵保護(hù)的酚羥基在實(shí)現(xiàn)潛伏催化固化特征中的兩面性，有效豐富了苯并噁嗪樹(shù)脂的固化機(jī)理。新合成的磷雜菲基苯并噁嗪樹(shù)脂有望作為阻燃添加劑應(yīng)用于纖維增強(qiáng)樹(shù)脂基復(fù)合材料中。文章以《Phosphaphenanthrene-Functionalized Benzoxazines Bearing Intramolecularly Hydrogen-Bonded Phenolic Hydroxyl: Synthesis, Structural Characterization, Polymerization Mechanism, and Property Investigation》為題，在線發(fā)表于《Macromolecules》，該工作也被選為封面論文。文章第一作者是江蘇大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院博士生楊蕊，本科生李楠參與完成了本工作。此外，英國(guó)萊斯特大學(xué)化學(xué)院Shengfu Yang教授與Corey J. Evans副教授對(duì)該工作的理論計(jì)算提供了大力支持。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金與江蘇省青藍(lán)工程的經(jīng)費(fèi)支持。

圖1. （a）磷雜菲官能化苯并噁嗪?jiǎn)误w的合成；（b, c）苯并噁嗪?jiǎn)误w核磁氫譜圖。

圖2. 不同濃度的ODOPB-a（a）與ODOPB-fa（b）在氘代氯仿中的核磁氫譜圖；（c）苯并噁嗪結(jié)構(gòu)中酚羥基的化學(xué)位移隨濃度變化；（d）苯并噁嗪?jiǎn)误w的化學(xué)結(jié)構(gòu)式。

圖3.含分子內(nèi)氫鍵的磷雜菲官能化苯并噁嗪樹(shù)脂固化反應(yīng)機(jī)理示意圖。

圖4. 文章封面設(shè)計(jì)。

該工作是團(tuán)隊(duì)近期關(guān)于高性能苯并噁嗪樹(shù)脂相關(guān)研究的最新進(jìn)展之一。在實(shí)際應(yīng)用過(guò)程中，苯并噁嗪樹(shù)脂具有與傳統(tǒng)環(huán)氧、酚醛、雙馬來(lái)酰亞胺等樹(shù)脂體系相當(dāng)?shù)臒崃W(xué)性能。然而，苯并噁嗪樹(shù)脂的發(fā)展起步較晚，目前還存在如固化溫度高、固化后材料過(guò)脆、不可持續(xù)發(fā)展等不足。為此，團(tuán)隊(duì)近年來(lái)從分子設(shè)計(jì)角度出發(fā)，開(kāi)拓了鄰位苯并噁嗪化學(xué)，采用環(huán)境友好型生物基原料合成了多系列新型苯并噁嗪樹(shù)脂（Macromolecules, 2018, 51, 6524-6533; Macromolecules, 2018, 51, 7574-7585; Macromolecules, 2019, 52, 7386-7395; ACS Sustainable Chemistry & Engineering, 2019, 7, 9399-9407; Green Chemistry, 2020, 22, 1209-1219; ACS Sustainable Chemistry & Engineering, 2022, 10, 14783-14793; Macromolecules, 2022, 55, 3106-3115; Macromolecules, 2022, 55, 6973-6981; Chemical Engineering Journal, 2022, 448, 137670; Chemical Engineering Journal, 2023, 457, 141232），探索了苯并噁嗪分子結(jié)構(gòu)與固化后樹(shù)脂材料性能的關(guān)聯(lián)，旨在開(kāi)發(fā)可廣泛應(yīng)用于電子封裝、航空航天、軌道交通等領(lǐng)域的熱固性樹(shù)脂基體材料。

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.3c00028

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（責(zé)任編輯：xu）

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