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揚州大學吳德峰教授團隊 ACS AMI：雙層多糖水凝膠的異質性調控以實現多模式的驅動與傳感

2023-03-19 來源：高分子科技

雙層水凝膠由于其異質性易于調控，因此在軟驅動器領域備受關注。揚州大學吳德峰教授團隊近期采用陰離子型羧甲基纖維素(CMC)、陽離子型殼聚糖(CS)和兩性的羧甲基殼聚糖(CMCS)等三種多糖（衍生物）作為結構構筑單元和驅動控制單元，制備了物理交聯的聚乙烯醇雙層水凝膠。改變不同凝膠層多糖的類型和濃度可有效調控雙層水凝膠的pH和濕度響應能力，并基于在變形過程中離子通道的扭曲進一步集成了驅動和傳感，實現了環境濕度實時檢測的目的。雙層水凝膠還具有良好的拉伸韌性和界面鍵合，可作為應變傳感器識別人體運動。該研究工作為利用多糖（衍生物）作為刺激響應單元的水凝膠的空間異質性調控提供了有趣的視角，并提出了一種集成驅動和傳感的柔性器件制造的策略。

以聚乙烯醇(PVA)為底物，以CMC、CS、CMCS三種多糖為功能組分，采用物理交聯制備雙層離子水凝膠，并通過調節不同凝膠層中多糖的種類/濃度來調節水凝膠的異質性（圖1）。由于不同多糖的電性不同且電離常數可調控，因此水凝膠的界面結合優異，界面的致密化有效保障了雙層水凝膠作為驅動器/傳感器的應用。

圖1. 雙層水凝膠界面的構筑及破壞情況

六翼片的雙層水凝膠具有典型的pH響應。在酸性環境（pH=4）中，樣品向含CMC（底側）的凝膠一側彎曲；隨pH增加（4-10），樣品逐漸鋪展，并向另一個方向彎曲（彎向含CS（頂側）的凝膠一側）。這種變形過程隨pH的變化雙向可逆（圖2）。在較低的pH下（pH<6.2），CS骨架上的氨基質子化，由此導致的靜電排斥作用促進了含CS的凝膠層的溶脹，因此雙層凝膠會向含CS的那一側彎曲；而在堿性條件下，-NH3⁺會去質子化，同時CMC層中CMC骨架上的-COOH再次離子化，這會導致含CS的凝膠層的脫水，同時促進了含CMC的凝膠層的溶脹，因此雙層水凝膠會向相反的方向彎曲。這種變形的程度和速率可以通過調節多糖（CMC，CS，CMCS）的類型和濃度來控制（圖3）。

圖2. 雙層水凝膠（CS/CMC）pH響應的可逆變形

圖3. 三種雙層水凝膠樣品在不同pH環境中的變形程度及速率

雙層水凝膠的pH刺激響應本質上是不同凝膠層溶脹速率的不對稱。變形過程中，凝膠內部離子通道發生扭曲，電導率也會相應改變。利用電阻的變化為探針，可以實時監測外部刺激源（如pH、濕度等）的變化。以濕度變化為例，采用四翼片的雙層水凝膠集成了濕度驅動和傳感功能，即利用濕度變化驅動的凝膠變形，成功的將電阻變化與濕度變化關聯，實現了功能的二合一（圖4）。

圖4. CS/ CMC型濕度傳感器方案和電阻變化機理

該工作以‘Heterogeneity Regulation of Bilayer Polysaccharide Hydrogels for Integrating pH- and Humidity-Responsive Actuators and Sensors’為題發表于ACS Applied Materials & Interfaces上，揚州大學化學化工學院的碩士生曾文杰為第一作者，博士生蔣晨光為第二作者，吳德峰教授為通訊作者。

全文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.3c01244

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（責任編輯：xu）

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