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南京郵電大學黃維院士、儀明東教授《Adv. Mater.》：具有超寬工作溫度的有機聚合物憶阻器

2023-05-07 來源：高分子科技

神經形態計算采用模擬、數字、數模混合超大規模集成電路以及軟件系統搭建神經系統模型，模仿人類神經系統的傳感和信息處理方式，為開發高效能人工智能系統提供重要技術支持。神經形態器件能夠模擬神經元和神經突觸功能，是神經形態計算系統的核心硬件之一。目前，以憶阻器為代表的神經形態器件已在常溫下實現在超低功耗的并行計算和多種類型的人工神經網絡中的應用，然而其在極端溫度環境下的工作性能和可靠性仍面臨挑戰，這極大限制了人工智能系統在工業制造、能源勘探、航空航天等領域的應用。

針對這一問題，近日，南京郵電大學材料科學與工程學院/有機電子與信息顯示國家重點實驗室黃維院士、儀明東教授和李雯副教授帶領的團隊提出了一種具有超寬工作溫度的有機聚合物人工突觸器件。該器件以可低溫溶液加工的聚[[2-[(3,7-二甲基辛基)氧基]-5-甲氧基-1,4-苯]-1,2-乙烯二基]（MDMO-PPV）為憶阻功能層材料，表現出連續可調電導，因而能夠模擬生物突觸基本功能，包括興奮性突觸后電流（EPSC）、雙脈沖易化（PPF）、雙脈沖抑制（PPD）、強直性后增強（PTP）、興奮/抑制、脈沖時序依賴可塑性（STDP）、短期增強（STP）到長期增強（LTP）以及“學習-遺忘-再學習”過程等。不僅如此，未封裝的器件能夠在77 K至573 K的超寬溫度下工作，解決了當前有機人工突觸器件無法在極端溫度下正常工作的難題。另外，中國臺灣中研院侯政宏博士利用X射線光電子能譜（XPS）和飛行時間二次離子質譜（ToF-SIMS）深度分析，直觀且詳細的揭示了器件的工作機理，驗證了離子遷移控制記憶響應的動力學過程。該研究結果為未來研究人工智能設備在極端環境下的適應性提供了可靠的參考，為下一代信息技術的廣泛應用開拓了道路。

圖1 具有超寬工作溫度的有機聚合物人工突觸器件結構與器件內部離子遷移工作機制示意圖

神經元是中樞神經系統中負責信息處理功能的基本工作單位，它們之間通過稱為突觸的連接進行連接和交流。突觸由一個突觸前神經元、一個突觸間隙和一個突觸后神經元組成。在突觸中，信號以神經遞質的釋放形式從突觸前神經元傳遞到突觸后神經元。在雙端人工突觸器件中，電極可分別被視為突觸前神經元和突觸后神經元。器件的電導被認為是突觸的權重，可以通過施加不同的電脈沖信號來調整。這一過程被稱為突觸可塑性，它在大腦學習和記憶能力中起著關鍵作用。作者所制備的有機聚合物人工突觸器件成功模擬生物突觸基本功能，如圖2所示。

圖2 有機聚合物人工突觸的基本突觸功能模擬示意圖

接下來，為了揭示器件開關行為的原因，首先利用XPS深度剖面技術探究器件電導率隨外加電壓變化的內在機理，直觀分析各層材料的變化。未施加電壓的初始狀態器件發現Al電極的頂部和底部界面均能檢測到明顯的Al³⁺和O^2-信號，這表明由于空氣和MDMO-PPV有機物誘導氧化導致了AlO_x的富集。施加+8 V電壓后，可實現憶阻器的低電阻狀態。從LRS憶阻器獲得的元素剖面圖可知，在Al電極/MDMO-PPV界面附近，Al³⁺的分布略有加深，整個MDMO-PPV層的O^2-濃度明顯升高。與Al³⁺（高價離子）的遷移相比，O^2-離子更容易遷移。此外，發現[In]+離子向相反方向遷移，即從ITO電極遷移到Al電極。氧和銦的遷移都可以增加MDMO-PPV層中的離子組分濃度，從而形成LRS憶阻器。如果施加-8 V的反向電壓，MDMO-PPV層中產生的電場將逆轉離子遷移，同時，觀察到MDMO-PPV薄膜的電導率在-8 V電壓條件下會顯著下降，導致憶阻器形成高阻狀態（HRS）。

除了XPS深度分析，還獲得了3D ToF-SIMS圖像，可以全面了解組件分布研究了初始狀態、LRS和HRS憶阻器的三維分量分布，結果如圖所示。從圖中可以看出，初始狀態器件在頂部Al電極的兩側都可以發現氧化。從LRS器件獲取的3D圖像顯示了電場驅動下AlO_x組分的清晰加深。AlO_x分布的加深表明界面附近有更多的Al被氧化，這可以作為氧離子庫，維持后續氧離子向MDMO-PPV膜的遷移。更重要的是，這種遷移被發現是可逆的。聚合物活性層中離子組分濃度的降低導致了HRS器件的高電阻。值得強調的是，從HRS器件獲得的3D圖像與初始狀態器件的3D圖像高度相似，這表明在反向電壓下，遷移的組分可以返回到其初始分布。利用XPS和ToF-SIMS深度分析技術，作者明確地驗證了可逆離子遷移是開關行為的根本原因，這有助于突觸可塑性的強大可控性。

圖3 有機聚合物人工突觸的離子遷移工作機制示意圖

進一步，作者對該器件在不同溫度下的魯棒性進行了詳細的探究。發現其具有超寬工作溫度范圍（173 K-473 K，在線測試，77 K-573 K，離線測試）。且未封裝的器件在液氮環境（77 K）中存儲72小時后仍保持可靠的記憶開關行為。目前國內外對于有機聚合物憶阻器的溫度研究多集中在高溫部分，對于低溫部分研究較少。與之前報告的有機和無機憶阻器相比，該研究制備的有機聚合物憶阻器在當前有機電子領域中是工作溫度范圍最廣泛的器件。

圖4 有機聚合物人工突觸的超寬工作溫度示意圖

相關研究結果以“Polymeric memristor based artificial synapses with ultra-wide operating temperature”為題，發表在國際知名期刊《Advanced Materials》上。儀明東教授、李雯副教授、侯政宏博士和黃維院士為共同通訊作者，李佳鈺博士以及錢揚周博士為論文第一作者。該研究得到了國家自然科學基金、國家自然科學基金、江蘇省有機電子與信息顯示協同創新中心、江蘇省優勢學科及智能納米材料與器件教育部重點實驗室開放基金的支持。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202209728

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（責任編輯：xu）

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