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  相較于金屬、塑料等剛性材料，柔性聚合物軟材料具有低模量和高拉伸的特點，在學術界和工業界受到了越來越多的關注，其可廣泛用于軟機器人、柔性可穿戴電子設備、可拉伸導熱材料和仿生智能器件等重大新興領域。為了延長柔性材料在動態環境中的使用壽命和服役可靠性，通常需要同時賦予其高韌性和自修復性能。此前，傅佳駿教授課題組的系列研究，系統報道了如何通過多尺度結構設計解決自修復材料綜合力學性能差的問題（Matter 2021, 4, 2474; Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 7947; Adv. Funct. Mater., 2023, 2212564; Adv. Funct. Mater., 2020, 30, 1907109; Mater. Horiz., 2022, 9, 640; Mater. Horiz., 2021, 8, 3356; Mater. Horiz., 2021, 8, 2238）。最近，則進一步通過模擬血管平滑肌的微觀結構，設計了媲美金屬斷裂韌性的超高抗撕裂自修復柔性材料，實現“高介電常數-高柔性-高韌性-快速自修復”的多功能耦合，提高了相應柔性電子皮膚的服役可靠性（Nat. Commun., 2023, 14, 130）。

  但是，現有的柔韌自修復材料在長期使用中力學性質仍存在問題：連續的動態循環變形很容易對材料造成疲勞損傷并誘發裂紋，這會導致柔韌自修復材料的整體結構在循環負載過程中發生災難性破壞，從而降低其穩定性和準確性。究其原因，具有均相結構的柔性自修復材料的疲勞閾值由其低能的聚合物網絡決定，其非共價網絡較低的結合能直接導致柔性自修復材料的斷裂能較小（~1-100 J m^-2）、疲勞閾值較低（<50 J m^-2）。一般來說，即使采用雙網絡或采用分級非共價鍵結構設計，柔性自修復材料也只能在單次拉伸時表現出高斷裂韌性，多次循環加載會破壞能量耗散結構，造成不可逆的疲勞損傷，導致疲勞斷裂能遠小于材料的拉伸斷裂能。因此，如何合理設計柔性自修復材料的多尺度結構，賦予材料高耐疲勞性是亟待解決的關鍵問題。針對目前挑戰，南京理工大學傅佳駿教授團隊利用仿生設計策略在自修復材料領域再次取得重要研究進展，研究成果分別發表于wiely材料領域期刊《Advanced Materials》和RSC材料領域期刊《Materials Horizons》。

研究亮點：

  1、利用MXene納米片在柔性自修復聚脲基體中構建連續的仿生層狀結構，宏量制備了兼具高彈性、高斷裂韌性和高抗疲勞的自修復柔性復合材料；

  2、力學性能測試顯示，制備的仿生復合材料抗裂應變為~2065%，斷裂能高達501.6 kJ m^?2，超越了所有可拉伸的自修復材料；疲勞閾值高達4064.1 J m^-2，遠遠高于普通生物組織；具有高彈性恢復能力，可在1200%的大拉伸應變下恢復尺寸，強于目前報道的室溫自修復材料；

  3、首次揭示了柔性自修復聚合物鏈在材料斷裂表面的動態遷移可以使受損的MXene片層骨架重排，從而使材料實現自主結構愈合；修復實驗表明，仿生復合材料的室溫自愈效率高達97%；

  4、MXene的層狀結構提高了柔性復合材料的面內熱導率，結合材料的抗撕裂、抗疲勞和自修復性能，其可作為導熱皮膚在智能機器人的關節部分使用，有效降低驅動電極的熱量集中。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202300937

研究亮點：

  1、通過分子工程策略在柔性聚脲內部誘導生成雙連續納米相分離結構，宏量制備了抗疲勞、抗撕裂、高彈性和熱力學穩定的透明自修復柔性材料；

  2、力學性能測試顯示，聚脲的相分離結構由海島型變為雙連續型后，其綜合性能得到了顯著提升：其中疲勞閾值提升了34.8倍且材料表現出了延遲疲勞裂紋擴展的行為，彈性恢復能力由原來的6倍可恢復提升為13倍可恢復，特征末端松弛時間提高了4個數量級且材料可在100 °C保持彈性。

  4、結合材料的高透光率、抗撕裂、抗疲勞、熱力學穩定和自修復性能，其可作為透明可拉伸傳感器的基體，提高器件的穩定性和使用安全性。