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北化田明教授、寧南英教授課題組《Adv. Mater.》：通過填充拉伸可變形的軟質填料制備高發電性能的介電彈性體

2023-05-25 來源：高分子科技

介電彈性體發電機（DEG）是一類利用可變電容器原理，將自然界中的機械能轉化為電能的新型發電裝置。DEG具有高能量密度、結構靈活和柔性質輕等特點，不僅適合從低頻率大應變（＞50%）的人體運動中回收能量為便攜設備供電，還適用于陣列式海洋發電等場景，是極具前景的新型供電技術。高發電性能的DEG器件依賴于兼具高介電常數、高擊穿強度、高絕緣性以及高彈性、高斷裂伸長率，低模量的DE材料，這對DE材料結構設計提出了嚴苛要求。在眾多DEG用DE材料體系中，填充絕緣介電填料（如TiO₂，BaTiO₃等）的復合硅彈性體因兼具良好的力學與電學性能而被廣泛研究。然而，彈性體和剛性填料之間固有的巨大模量差，使材料在大應變下易造成界面脫粘，進而產生空洞，因此這種復合材料的擊穿強度往往隨應變的增大而快速下降，這限制了發電性能的提高。可見，高性能DEG材料設計的重點與難點在于如何在保持其他優異性能的前提下進一步提高拉伸擊穿強度（E_bs）。

針對以上問題，北京化工大學張立群院士團隊田明教授、寧南英教授課題組在前期工作中，通過偶聯劑設計等界面調控手段（J. Mater. Chem. A, 2022, 10, 9524-9534；Nano Energy, 2022, 104, 107969），顯著提高了填料-基體間的界面相互作用，已成功實現了復合材料在較高應變（300%面應變）下E_bs的提高與發電性能顯著提升。

近期，北京化工大學張立群院士團隊田明教授、寧南英教授課題組設計制備了一種極性“軟質介電填料”，將其引入硅橡膠基體中，制備了一種在極高應變下（800%面應變）具有高拉伸擊穿強度、高發電性能的新型DE材料。其設計思路如下，向甲基乙烯基硅膠（PMVS）基體中填充少量富含雙鍵的液體極性橡膠，利用非極性硅膠與高極性軟質填料組分間的分相實現有效界面極化，同時通過界面雙鍵的共交聯作用增強界面相互作用。通過調控液體極性橡膠的預交聯程度，得到了模量略高于硅膠基體的極性橡膠相填料（即“軟質介電填料”，GNBR）。當復合材料受到外力作用時，GNBR相能跟隨硅膠基體一同形變。得益于填料-基體間的強界面相互作用以及GNBR填料拉伸可變形的獨特優勢，GNBR/PMVS復合材料能有效緩解應變下填料-基體界面處產生的應力集中效應，并避免界面缺陷的產生，因此在提高介電常數的同時顯著提高了在800%面應變下材料的E_bs及發電性能。

作者首先以商品化液體丁腈橡膠以及二硫醇預交聯劑為原料，制備了富含雙鍵的軟質介電填料前驅體。通過不同的二硫醇添加量調控了GNBR的分散尺寸以及填料模量，由此制備了兼具優異力學（較低模量，高彈性，高斷裂伸長率）與電學性能（高擊穿強度，低電導率、較高介電常數）的復合材料（圖1a）。原子力顯微鏡結果顯示，GNBR/PMVS的界面厚度在70-140nm之間，遠高于傳統TiO₂/硅橡膠復合材料的界面厚度（約20-30nm）。這表明軟質介電填料和PMVS基體之間存在更好的界面相互作用，這歸因于PMVS鏈和GNBR中殘留雙鍵之間的共交聯作用（圖1b）。隨后，研究了復合材料不同單軸拉伸應變下，GNBR填料的變形能力，發現在300%的應變下，PMVS基體和GNBR填料之間的模量仍然平穩過渡，表明界面仍然完整，沒有發生界面脫粘（圖1c）。

圖1 GNBR/PMVS復合材料的制備、相態以及GNBR填料的拉伸變形

隨后利用等雙軸拉伸平臺，測試了材料的拉伸電學性能以及發電性能。由于GNBR的模量高于PMVS，起到一定的力學補強效果，并且這種補強效果隨著GNBR模量的增加而提高，因此GNBR復合材料的等雙軸斷裂伸長率隨GNBR預交聯程度的增加而明顯提升。同時，得益于大應變下界面的高度完整性，復合材料的E_bs隨著應變的增加而不斷提高。最終，添加4wt%預交聯劑的復合材料在200%等雙軸應變（800%面應變）下表現出最高的E_bs，達到129 kV/mm。通過優化實驗條件，利用所制備的GNBR/PMVS復合材料作為DEG的DE材料，最高獲得了130.5mJ/g的能量密度以及高達44.5%的機電轉化效率（圖2），峰值發電功率達到365.2mW/g（負載為100MΩ）。

圖2 GNBR/PMVS復合材料的發電性能

將所制備的材料與最常用的剛性填料填充的TiO₂/PMVS材料進行了性能對比。在未拉伸的情況下，兩種材料在相同的填料體積份數下表現出相近的介電常數與擊穿強度。然而，與GNBR/PMVS材料不同，TiO₂/PMVS材料的E_bs隨著應變的增大而先緩慢提高，隨后顯著下降。結果，在高E_bs、低模量以及低密度等優勢下，GNBR/PMVS的最高能量密度與機電轉化效率均比TiO₂/PMVS材料高出一個數量級（圖3a-c）。最后，為了揭示軟質填料/硅橡膠復合材料高E_bs特性的機理，作者設計了三種不同填料特性的復合材料體系（圖3d，從左往右：無界面損傷的剛性填料，有界面損傷的剛性填料，無界面損傷的軟質填料），通過電磁仿真計算了在應變及外場作用下，材料內部電場的分布情況，并利用相場方法模擬了上述幾種材料的介電損傷過程。電磁仿真結果表明，僅從幾何變形的角度來看，填料沿垂直于電場方向的變形有利于緩解電場集中；但是拉伸損傷導致的弱界面會加劇局部高場的形成。由于電場梯度是介電損傷的驅動力，且弱界面處有更低的擊穿能，因此弱界面極易誘導電擊穿的發生。因此，軟填料的可變形性和避免弱界面相出現的能力可以有效地提高復合材料的擊穿強度（圖3e, f）。

圖3高拉伸擊穿性能的機理研究

總結：在本研究中，合成了一種極性橡膠，并創造性地將其用作硅橡膠基體的“軟質介電填料”。得益于軟質填料在拉伸下的可變形性及其與基體固有的強界面相互作用，GNBR/PMVS復合材料能有效地避免在大應變下形成弱界面，因此顯著降低了界面區域的局部場強。正如預期的那樣，在200%的等雙軸應變下， GNBR/PMVS表現出遠高于傳統剛性填料填充的復合材料（TiO₂/PMVS）的E_bs及發電性能。該工作將為先進發電系統中以高拉伸擊穿強度為特征的DE復合材料的合理設計提供了新方法。

該論文以題為“High Energy Harvesting Performances Silicone Elastomer via Filling Soft Dielectric with Stretching Deformability”發表在Advanced Materials上（Advanced Materials, 2023, DOI：10.1002adma.202300246），北京化工大學博士后江英杰為文章第一作者，北京化工大學田明教授、寧南英教授以及田晨晨博士后為共同通訊作者。本研究得到了國家自然科學基金(No. 51525301)的支持。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202300246

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（責任編輯：xu）

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