介電彈性體發電機（DEG）是一類利用可變電容器原理，將自然界中的機械能轉化為電能的新型發電裝置。DEG具有高能量密度、結構靈活和柔性質輕等特點，不僅適合從低頻率大應變（＞50%）的人體運動中回收能量為便攜設備供電，還適用于陣列式海洋發電等場景，是極具前景的新型供電技術。高發電性能的DEG器件依賴于兼具高介電常數、高擊穿強度、高絕緣性以及高彈性、高斷裂伸長率，低模量的DE材料，這對DE材料結構設計提出了嚴苛要求。在眾多DEG用DE材料體系中，填充絕緣介電填料（如TiO2，BaTiO3等）的復合硅彈性體因兼具良好的力學與電學性能而被廣泛研究。然而，彈性體和剛性填料之間固有的巨大模量差，使材料在大應變下易造成界面脫粘，進而產生空洞，因此這種復合材料的擊穿強度往往隨應變的增大而快速下降，這限制了發電性能的提高？梢，高性能DEG材料設計的重點與難點在于如何在保持其他優異性能的前提下進一步提高拉伸擊穿強度（Ebs）。
針對以上問題，北京化工大學張立群院士團隊田明教授、寧南英教授課題組在前期工作中，通過偶聯劑設計等界面調控手段（J. Mater. Chem. A, 2022, 10, 9524-9534；Nano Energy, 2022, 104, 107969），顯著提高了填料-基體間的界面相互作用，已成功實現了復合材料在較高應變（300%面應變）下Ebs的提高與發電性能顯著提升。
近期，北京化工大學張立群院士團隊田明教授、寧南英教授課題組設計制備了一種極性“軟質介電填料”，將其引入硅橡膠基體中，制備了一種在極高應變下（800%面應變）具有高拉伸擊穿強度、高發電性能的新型DE材料。其設計思路如下，向甲基乙烯基硅膠（PMVS）基體中填充少量富含雙鍵的液體極性橡膠，利用非極性硅膠與高極性軟質填料組分間的分相實現有效界面極化，同時通過界面雙鍵的共交聯作用增強界面相互作用。通過調控液體極性橡膠的預交聯程度，得到了模量略高于硅膠基體的極性橡膠相填料（即“軟質介電填料”，GNBR）。當復合材料受到外力作用時，GNBR相能跟隨硅膠基體一同形變。得益于填料-基體間的強界面相互作用以及GNBR填料拉伸可變形的獨特優勢，GNBR/PMVS復合材料能有效緩解應變下填料-基體界面處產生的應力集中效應，并避免界面缺陷的產生，因此在提高介電常數的同時顯著提高了在800%面應變下材料的Ebs及發電性能。
圖1 GNBR/PMVS復合材料的制備、相態以及GNBR填料的拉伸變形
圖2 GNBR/PMVS復合材料的發電性能
圖3高拉伸擊穿性能的機理研究
該論文以題為“High Energy Harvesting Performances Silicone Elastomer via Filling Soft Dielectric with Stretching Deformability”發表在Advanced Materials上（Advanced Materials, 2023, DOI：10.1002adma.202300246），北京化工大學博士后江英杰為文章第一作者，北京化工大學田明教授、寧南英教授以及田晨晨博士后為共同通訊作者。本研究得到了國家自然科學基金(No. 51525301)的支持。
原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202300246
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