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李振教授課題組 Angew：可見光激發的純有機熒光長余輝材料 - 機制研究、顏色調節及低成本實際應用

2023-05-31 來源：高分子科技

有機長余輝材料由于其優異的性能已吸引了越來越多的關注，其中以室溫磷光(RTP)型材料更為常見，相對于此，熱激活延遲熒光(TADF)型長余輝材料具有輻射躍遷過程為自旋允許過程以及升高溫度可以增強TADF發射的特點。而且，TADF分子的電荷轉移(CT)態特征使其往往可以吸收可見光區域的光。但是，由于同時增大單線態-三線態能級差(?E_ST)和瞬態熒光輻射衰減速率(k_PF)的機制尚不夠清晰，目前關于可見光激發的純有機熒光長余輝材料仍較少有報道。

圖1 (a) 可見光激發的熒光長余輝材料的構筑策略。(b) 不同熒光染料的光物理性質。

近期，李振教授團隊提出利用化合物的剛性結構和共平面的給體-受體(D-A)，開發可見光激發熒光長余輝材料的策略。這類結構可適當地增大分子的軌道重疊，抑制非輻射躍遷過程，增大材料的?E_ST和k_PF值，同時，還可利用分子的CT態特征，促進化合物對可見光區域的光吸收。研究人員通過將七種不同的熒光染料分散到聚乙烯醇(PVA)中，并對所得薄膜的光物理性質進行表征，驗證了提出的機制。其中，吖啶黃(Acf)以其較大的結構剛性及共平面的D-A部分，展現出最強的熒光長余輝發射，且余輝持續時間較長(τ_DF = 0.50 s)。該工作提出了可見光激發熒光長余輝材料的一般構筑策略，以“Purely Organic Fluorescence Afterglow: Visible-Light-Excitation, Inherent Mechanism, Tunable Color, and Practical Applications with Very Low Cost”為題發表在《Angewandte Chemie International Edition》上(Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202304020)。

圖2 (a) 吖啶黃PVA薄膜77 K下及室溫下歸一化的延遲光譜。(b) 吖啶黃PVA薄膜不同溫度下的延遲光譜。(c) 吖啶黃、羅丹明B和吖啶橙的PVA薄膜的紫外-可見吸收光譜。(d) 吖啶黃、羅丹明B和吖啶橙的PVA薄膜的余輝動力學衰減曲線。

研究者首先通過變溫延遲光譜測試驗證了薄膜余輝發射的TADF性質。如圖2b所示，薄膜在短波長區域的余輝發射峰強度隨溫度升高而增強，屬TADF發射，而長波長區域的余輝發射峰強度則隨溫度升高而減弱，屬RTP發射。室溫下，薄膜主要展現出短波長區域的TADF余輝發射。根據相關光物理關系，增大軌道重疊程度，增強分子剛性，可以增大?E_ST，增強0-0吸收帶，也會延長熒光余輝壽命。具有一定剛性的羅丹明B和吖啶橙染料對應的薄膜也展現出可見光激發的熒光余輝發射，且吖啶黃薄膜的余輝持續時間最長。研究者還通過固態溶劑效應(圖3a-3b)及與商品化產品的對比(圖3c)證明了增大?E_ST可以延長熒光長余輝發射，其中，商品化吖啶黃制備而得的PVA薄膜熒光余輝持續時間超過10 s，擬合壽命可達0.60 s，反系間竄越速率被降低至10⁰ s^-1數量級。

圖3 (a) 吖啶黃在PVA、PVP及PAA基質中的時間分辨延遲發光光譜。(b) 吖啶黃在PVA、PVP及PAA基質中室溫下(上)及77 K(下)的延遲發光光譜。(c) 經純化的吖啶黃和商品化的吖啶黃產品制備而成的PVA薄膜在室溫下(上)及77 K(下)的延遲發光光譜。

圖4 (a) 羅丹明B質量分數不同時所得薄膜的余輝發射光譜。(b) 不同余輝發射光譜對應的CIE坐標圖。(c) 羅丹明B質量分數不同時所得薄膜在白光下及停止白光激發后的照片。

研究者還通過將羅丹明B加入吖啶黃薄膜，利用能量轉移過程，增強了其熒光余輝發射。如圖4所示，加入羅丹明B后，余輝光譜出現了羅丹明B的特征峰，CIE色坐標圖清晰地展現出加入不同質量分數羅丹明B后余輝顏色的改變。停止白光激發后，可觀察到從綠色到橙紅色變化的熒光長余輝發射，最大熒光量子產率可達42.4%。基于材料可見光激發產生不同顏色余輝發射的特點，研究者成功實現了顏色可調的照明光源開發。利用定時器，停止供電后可觀察到不同的余輝顏色(圖5a-5c)。而將吖啶黃水溶液與多羥基基質結合，可制造發夜光的工業品，比如含有多羥基基質的衣服、棉花、紙、木材和淀粉等(圖5d)。利用這種熒光長余輝材料構筑的一般策略，還可以在包裝箱上繪制可見光識別的防偽標簽，2美元的成本可以實現超過5萬個大小為2 cm×2 cm防偽標簽的繪制。只有用吖啶黃水溶液繪制的標簽在關閉白燈后可展現出綠色余輝。該論文第一作者是天津大學分子聚集態科學研究院博士生王家強，通訊作者是李振教授，共同通訊作者為天津大學生命科學院張麗瑤副教授，該研究得到國家自然科學基金和武漢光電國家實驗室開放項目的支持。

圖5 (a) 照明光源裝置圖。(b) 照明光源的正視效果圖和俯視效果圖。(c) 顏色可調的照明光源效果圖。(d) 不同可發夜光的工業品。(e) 熒光長余輝材料構筑的一般策略。(f) 可見光識別的防偽標簽。

文章信息：Jiaqiang Wang, Yujie Yang, Kexin Li, Liyao Zhang, and Zhen Li. Purely Organic Fluorescence Afterglow: Visible-Light-Excitation,Inherent Mechanism, Tunable Color, and Practical Applications with Very Low Cost.Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202304020. DOI: 10.1002/anie.202304020.

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202304020

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（責任編輯：xu）

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