合成的活性物質如Janus膠體、活性液滴或微型飛行器可以在均勻環境中自主推進。這些微馬達不需要任何運動或電子部件即可在亞細胞尺度上攜帶藥物和其他貨物。但是,大多數合成微馬達在能量供應和運動多樣性方面仍然落后于泳動的生物。根據運動類型,微馬達大致可分為線形微馬達和手性微馬達。線性微馬達以線性或彈道的方式運動,而手性游馬達的軌跡呈圓形或螺旋形。后者在諸如最佳表面覆蓋等問題上具有優勢,更重要的是,手性在游馬達的集體行為中也起著至關重要的作用,可能導致旋轉微群陣列,漩渦陣列和同步膠體齒輪等模式。這種豐富的現象學與相對有限的創造手性自主推進的機制形成鮮明對比。
近日,華中科技大學化學與化工學院瞿金平院士團隊牛冉研究員在《Advanced Science》雜志在線發表了題為“Self-solidifying active droplets showing memory-induced chirality”的研究文章(Adv. Sci. 2023, 2300866)。該研究提出了一種通過自生聚電解質濃度梯度驅動的水-水液滴馬達。它在自固化時釋放可降低表面張力的聚電解質,從而降低周圍水的表面張力,進而誘導液滴自主推進。聚電解質的低擴散系數導致長壽命的化學軌跡,從而產生記憶效應,誘導液滴從線性運動到手性運動過渡。得益于自推進運動和流場誘導的混合效果,液滴馬達能夠在90分鐘內高效地從水溶液中去除鈾(去除率高達85%)。該研究結果為制備能夠自主進行手性運動和收集毒素的微馬達提供了一條途徑。
圖1. 自固化液滴馬達的設計制備與自主推進
圖2. 液滴運動表征與適應性拓展
圖5. 手性運動的機理
圖6. 鈾吸附應用研究
基于磺酸-鈾酰配位,液滴微馬達可以作為先進的“清潔機器人”,從水中去除放射性鈾元素(圖6f)。液滴首先在pH=1.25的酸性水溶液中分別絡合3分鐘、10分鐘和6小時,然后轉移到10 ppm的鈾溶液中。第一個液滴(絡合3分鐘)去除動力學最快,在90分鐘內去除了84.7%的鈾,而第二個液滴(絡合10分鐘)和第三個液滴(絡合6小時)在相同的時間內去除了54.1%和8.7%的鈾(圖6g)。在運動的前20分鐘內,第1液滴的速度比第2液滴更快,探索的面積也更大,而第3液滴是靜止的。因此,自推進運動有助于促進液滴微馬達探索鈾酰離子沒有被吸附的區域。此外,液滴產生的流場通過打破鈾酰離子的被動擴散來促進溶液的混合。因此,通過液滴游泳器的主動運動,大大提高了除鈾效率。
總結:本文實現并分析了基于聚電解質的水-水自固化液滴馬達。與大多數現有的合成微馬達不同,自固化液滴不需要任何持續的外部燃料,它們自身配備了一個內部能量庫。這些游馬達表現出彈道運動向手性運動的動態過渡,不需要任何明顯的對稱破壞或復雜(粘彈性)環境。該研究結果建立了一種替代機制,可以用于其他系統,如水凝膠。同時,該研究揭示了手性和記憶效應之間迄今未知的關系,表明游馬達的化學痕跡記憶會影響自身軌跡。此外,液滴微馬達能夠高效地去除水中的鈾。這種自驅動方法可用于優化下一代微馬達,用于諸如最佳表面覆蓋、靶向藥物輸送或在不易外部能量輸入的環境中進行顯微手術等任務。
全文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202300866
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