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四川大學吳凱/張琴《Mater. Horiz.》：一種應變增強型聚氨酯膠粘劑

2023-08-08 來源：高分子科技

膠粘劑廣泛應用在日常生活、工業生產的各個方面，有效粘接不同部件以實現功能化。而現有的膠粘劑通常難以同時兼顧延展性和強粘性，即粘接韌性低，難以滿足不斷復雜化的粘接環境。同時，為保證粘接結構的穩定性，膠粘劑材料通常具有牢固的分子網絡和強大的界面結合，如傳統的環氧樹脂膠粘劑，這使得在其服役周期結束后，難以實現部件回收，且通常在部件表面存在大量膠粘劑無法去除。目前，通過犧牲鍵（動態氫鍵、化學鍵等）構筑膠粘劑盡管能夠一定程度解決強韌性、部件回收的難題，但殘膠問題依然困擾著廣大研究者。

圖1 具有強韌特性的自增強PUD膠粘劑材料分子結構設計策略

針對以上問題，四川大學吳凱副研究員和張琴研究員聯合報道了一種基于自增強結構的強韌型聚氨酯（PUD）膠粘劑。作者通過應變誘導結晶的方式有效提高膠粘劑的內聚力，并利用高粘附性的鄰苯二酚作為懸垂支鏈實現與基底有效結合。協同作用下，PUD膠粘劑實現了11.37 MPa的粘接強度和10.32 kN/m的脫粘功，在已報告的膠粘劑材料中展現出明顯優勢（圖1）。并且，拉伸結晶的特性使該膠粘劑在剝離時僅表現出界面脫粘行為，有效解決了殘膠問題。此外，該PUD膠粘劑具有出色的循環使用性，能夠適用于不同溫度、不同材料的有效粘接。其優異的熱響應特性，賦予了快速按需脫粘/粘接能力，為按需裝配，部件回收提供了可能性。這一研究為設計方便可拆卸的高性能膠粘劑提供了創新的靈感。相關工作發表在材料領域優秀期刊Materials Horizons上。

圖2. PUD膠粘劑本體強度和自增強行為展示

在膠粘劑設計中，考慮到膠粘劑本體強度和界面結合強度作為是其關鍵因素，作者充分協同應變誘導結晶自增強、層次氫鍵及高活動性懸垂粘接支鏈的作用，從分子結構出發，首先合成了帶鄰苯二酚支鏈的T形分子。隨后將其與聚四氫呋喃、吡啶二醇、異氟爾酮二異氰酸酯經縮聚反應制備出PUD膠粘劑（圖1）。上述思路存在以下巧妙之處：利用弱氫鍵，賦予PUD大變形和能量耗散能力，強氫鍵維持結構穩定性；利用應變誘導結晶增強了PUD本體強度；利用支鏈結構的高活動性，保障PUD和基板之間的界面結合強度。通過合理調控吡啶二醇和懸垂支鏈的含量，最大化應變誘導結晶對PUD膠粘劑本體強度的增強效應（拉伸強度: 24.2 MPa，圖2），從而保證材料在剪切過程中維持本體結構的完整性，抵制膠粘劑發生內部破壞。同時，由于支鏈的運動能力通常是遠高于主鏈的，因此，通過將鄰苯二酚置于支鏈有效提高了粘接基團與基板接觸的可能性，增加了界面處的相互作用。最終，該膠粘劑通過平衡延展性和強粘性，展現出優異的粘接性能（粘接強度：11.37 MPa，脫粘功：10.32 kN/m，圖3），且在剪切過程中通過界面破壞解決了大多數膠粘劑帶來的殘膠問題。

圖3. PUD膠粘劑粘接性能及強韌機理展示

此外，PUD膠粘劑可適用于較寬的溫度區間及不同基板材料的粘接，以滿足不同的粘接環境（圖4）。同時，基于動態氫鍵作用的PUD膠粘劑能夠實現多次反復粘接，且由于具備熱響應特性，能夠快速實現按需脫粘/粘接，為臨時裝配，部件回收等場景提供了可能性。

圖4. PUD膠粘劑普適性粘接、循環粘接能力及熱響應性脫粘/粘接行為

相關成果以“A Strain-Reinforcing Elastomer Adhesive with Superior Adhesive Strength and Toughness”發表在Materials Horizons（Mater. Horiz., 2023, DOI: 10.1039/D3MH00966A）上。通訊作者為四川大學的吳凱副研究員和張琴教授。四川大學的博士研究生李川龍為本文的第一作者。感謝國家自然科學基金(No. 52103091)、國家重點研發項目(No. 2022YFB3806900)和高分子材料工程國家重點實驗室(No. sklpme2022-3-15)對本工作的經費支持！

原文鏈接： https://doi.org/10.1039/D3MH00966A

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（責任編輯：xu）

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