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  鋅金屬負(fù)極以其較高的安全性和理論能量密度在新一代水系器件應(yīng)用中展現(xiàn)出巨大潛力。然而，抑制鋅金屬表面的析氫副反應(yīng)(HER)和枝晶的形成仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)，嚴(yán)重阻礙了鋅金屬基水系儲(chǔ)能的實(shí)際應(yīng)用。水凝膠電解質(zhì)具有較高的離子電導(dǎo)率和電解液存儲(chǔ)特性，并可以通過(guò)官能團(tuán)與鋅離子作用調(diào)節(jié)溶劑化結(jié)構(gòu)抑制副反應(yīng)發(fā)生及枝晶形成。然而，水凝膠電解質(zhì)需要具有足夠的機(jī)械強(qiáng)度以在電極變形時(shí)保持界面穩(wěn)定。多價(jià)陽(yáng)離子如Ce³⁺和La³⁺等作為電解質(zhì)添加劑，可以通過(guò)靜電屏蔽效應(yīng)來(lái)調(diào)節(jié)鋅的沉積行為，但其吸附后鋅表面仍然具有負(fù)的Zeta電位，靜電屏蔽作用不足導(dǎo)致副反應(yīng)抑制效果仍可改進(jìn)。同時(shí)，多價(jià)陽(yáng)離子的水解問(wèn)題在應(yīng)用時(shí)也需避免。因此，探索將多價(jià)陽(yáng)離子與水凝膠電解質(zhì)結(jié)合以同時(shí)調(diào)節(jié)凝膠力學(xué)性能并調(diào)控鋅沉積以抑制枝晶和副反應(yīng)發(fā)生具有重要意義。

  東華大學(xué)焦玉聰研究員前期圍繞聚合物電解質(zhì)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)調(diào)控鋅離子電池性能領(lǐng)域已經(jīng)開(kāi)展了一些工作：基于磷酰膽堿基聚兩性離子設(shè)計(jì)保護(hù)層抑制副反應(yīng)（Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202307271）；聚合物酸基雙網(wǎng)絡(luò)凝膠電解質(zhì)持續(xù)助力PANI的氧化還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)（Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202215060）；基于Hofmeister效應(yīng)調(diào)節(jié)凝膠電解質(zhì)在低溫下的力學(xué)及電化學(xué)性能（Adv. Mater. 2022, 34, 2110140）；通過(guò)凝膠電解質(zhì)上帶電官能團(tuán)調(diào)控Zn²⁺沉積行為抑制枝晶及副反應(yīng)（Adv. Sci. 2022, 9, 2104832，熱點(diǎn)論文）等。

  近期，東華大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院武培怡/焦玉聰團(tuán)隊(duì)將具有高交聯(lián)性能及靜電屏蔽效果的四價(jià)陽(yáng)離子（Zr⁴⁺）與絲素蛋白和聚丙烯酰胺組合制備了凝膠電解質(zhì)(SFPAM-Zr)，以實(shí)現(xiàn)無(wú)副反應(yīng)和枝晶形成的Zn負(fù)極。結(jié)果表明，Zr⁴⁺與聚合物交聯(lián)能顯著提高水凝膠的機(jī)械強(qiáng)度，并能減輕Zr⁴⁺的水解作用。此外，Zr⁴⁺可以通過(guò)靜電屏蔽作用調(diào)節(jié)Zn²⁺沿002晶面成核。使用SFPAM-Zr組裝的Zn/Zn電池在高DOD57%下可保持良好的穩(wěn)定性。即使在-30℃下，Zn/Zn電池仍能保持1500 h以上的可逆循環(huán)。此外，基于該電解質(zhì)組裝的Zn/AC電容器在8 A g^-1下可以穩(wěn)定循環(huán)超過(guò)40000次，Zn/PANI電池在室溫和-30℃下都具有優(yōu)異的循環(huán)性能。該策略為同時(shí)設(shè)計(jì)具有高機(jī)械強(qiáng)度和電化學(xué)性能的水凝膠電解質(zhì)提供了新途徑，進(jìn)一步證實(shí)了高價(jià)陽(yáng)離子對(duì)電雙層調(diào)控和Zn²⁺沉積行為的重要性。

圖2 SFPAM-Zr抑制副反應(yīng)性能表征

圖4對(duì)稱和不對(duì)稱電池性能表征

圖5全電池和電容器的電化學(xué)性能表征

  歸因于SFPAM-Zr良好的抑制副反應(yīng)和枝晶的性能、低的脫溶能和高的離子遷移速率，組裝的Zn/PANI電池具有優(yōu)異的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性，Zn/AC電容器具有超過(guò)40000次的超長(zhǎng)壽命。在-30℃下，基于SFPAM-Zr的Zn/Zn電池可保持穩(wěn)定運(yùn)行超過(guò)1500 h，Zn/PANI全電池可提供超過(guò)6000次循環(huán)的超長(zhǎng)壽命，證明SFPAM-Zr凝膠電解質(zhì)在寬溫度范圍內(nèi)的應(yīng)用可行性。

  以上研究成果近期以“Manipulating Zn 002 deposition plane with zirconium ion crosslinked hydrogel electrolyte toward dendrite free Zn metal anodes”為題，發(fā)表在《Energy & Environmental Science》(Energy Environ. Sci., 2023, DOI: 10.1039/D3EE02114A)上。東華大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院碩士研究生程永為文章第一作者，焦玉聰研究員和武培怡教授為論文共同通訊作者。

  論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/ee/d3ee02114a