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  可逆交聯聚合物，也稱共價自適應網絡（covalent adaptable networks, CANs），可在特定外界刺激條件下發生網絡結構拓撲重排，既能保持熱固性材料良好的力學性能，同時又具備熱塑性材料可回收加工的特性。目前CANs的回收常通過引入單官能度小分子解聚網絡，再加入多官能度單體重新交聯獲得再生網絡（圖1A）。上述回收方法中，添加物的殘留會導致重新形成的聚合物網絡結構缺陷增多，性能受到影響。因此，設計合成高性能可逆交聯聚合物，探索其高效的閉環回收策略成為研究者關注的焦點。

  網絡結構拓撲重排動力學行為直接影響了可逆交聯聚合物的重加工性能，準確深入地解析其對可逆交聯聚合物動態特性的影響是設計合成可閉環回收CANs的關鍵，也是難點。目前，對CANs可逆交換動力學的研究主要是通過應力松弛實驗，但該手段通常只能得到其表觀交換動力學特性。網絡拓撲重排除與動態鍵的可逆交換反應有關外，還與鏈段松弛有關。因此，有必要對CANs拓撲重排動力學進行解耦，以定量揭示可逆交聯網絡結構與動態特性間關系。

圖1. 可逆交聯聚合的化學回收過程及具有不同乙烯酰基動態化學結構

  近期，上海交大“創新多尺度化工材料及反應工程研究室” 成員設計合成了一種基于乙烯胺硫酯（Vinylogous Carbamothioate, VC）動態化學結構的可閉環回收的交聯聚合物。該動態化學結構是在比利時根特大學Du Prez與Winne教授課題組的研究基礎上，將與酰基相連的取代基改為硫元素所得（圖1B）。高摩爾折射率含硫單元的引入，使得CANs折光系數增加，同時C-S鍵比C-O和C-C鍵鍵長更長，使得分子鏈更柔順。進一步的拓撲重排動力學研究表明，受柔性含S鏈段的影響，鏈段松弛在拓撲網絡重排過程中具有重要貢獻，導致模型反應中小分子交換動力學與由應力松弛測得的CANs表觀動力學呈現相反的特征。

  上述研究對可逆交聯聚合物網絡拓撲重排動力學和閉環化學回收進行了較為深入的研究，為未來設計具有特定動態性能的可閉環回收CANs提供了參考。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.3c01142