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  南京林業大學蔡旭敏副教授和大連化物所張濤院士、張波副研究員，天津大學黃跟平教授合作，將木質素模型化合物定向催化轉化為生物基聚集誘導發光（BioAIE）分子。相關成果以“Towards bioresource-based aggregation-induced emission luminogens from lignin β-O-4 motifs as renewable resources”為題發表在《Nature Communications》上。

  蔡旭敏副教授課題組致力于將石油基AIE材料的可設計、可調控優勢和生物質AIE材料的結構多樣、可再生優勢強強結合，最終實現二者優勢最大化的生物質定向轉化BioAIE材料的研究。基于此目的，前期研究成功將松香定向轉化為松香基聚集誘導發光（BioAIE）材料，可極大提升松香的附加值（Nature Communications, 2021, 12, 1773；Chemical Engineering Journal, 2023, 451, 138627）。然而，松香作為松樹的天然分泌物，含量大大低于其主體結構木質素。木質素是世界上含量最豐富的芳香族生物質資源，天然可再生。但木質素通常只被當作固體燃料，造成資源浪費，因此木質素的高值化利用對社會可持續發展具有重要意義。目前，木質素的高值化利用途徑包括定向催化轉化為平臺化合物、燃料分子和藥物分子等精細化學品，但對木質素基發光材料的研究報道較少。AIE材料作為一種特殊的發光材料，因其獨特的發光性質被廣泛應用于光電器件和光學診療等高附加值領域。因含有大量的芳香基團，木質素具有制備BioAIE材料的天然優勢。然而木質素結構十分復雜，其定向催化轉化為具有螺旋槳結構的AIE材料是一個亟待解決的關鍵技術問題。

  木質素β-O-4帶γ-OH官能團是木質素的主要鏈接單元，因其具有較高的鍵能（圖1a），選擇斷裂β-O-4帶γ-OH模型化合物的C-O鍵帶來挑戰。現階段，N參與解聚木質素是制備含N芳香化合物的主要策略，已報道的方法主要通過兩步或多步法解聚木質模型化合物制備含N芳香化合物（圖1b），但這些方法需要對木質素進行預處理，并且需要外加氫或氧源參與。近年來，一鍋催化轉化木質素制備含N芳香化合物避免預處理過程更具挑戰，但面對以上模型化合物的轉化，含N芳香化合物的收率較低（<40%）(圖1c)，為了提高收率和抑制競爭反應，該團隊利用希夫堿釩基催化劑實現高選擇性地斷裂木質素β-O-4帶γ-OH模型化合物C-O鍵制備咔唑的新路線，收率高達92%（圖1d）。

  作者設計并研究了咔唑衍生物的結構及光學性質。在這些衍生物的化學結構中，咔唑為電子供體，兩個苯甲酰基團作為電子受體位于咔唑的間位位置，構成三角形A₁-D-A₂構型（圖2a）。通過光譜測試發現，以3d，3h和3q為例，三者的AIE曲線具有相似的趨勢（圖2b-d），向其純溶液（四氫呋喃）中加入水，低水含量時由于溶劑極性的增加，熒光強度減弱同時伴隨著波長紅移，這是由TICT引起的。而高水含量時，分子發生聚集，分子內運動受限，熒光強度升高同時波長發生藍移，表現了其AIE性能，因而三者均具有TICT-AIE性能。DFT計算（圖2e）進一步證明了取代基的改變會影響HOMO和LUMO的電子云分布，進而導致不同的能級差，從而表現出不同的發光顏色。這些結果表明，可以通過改變A₁-D-A₂骨架上的取代基調節電子云分布來實現調節這些木質素基BioAIEgens的光物理性質的目的。

圖2. 木質素基BioAIE化合物光學性能研究

  文章作者:Tenglong Guo, Yuting Lin, Deng Pan, Xuedan Zhang, Wenqing Zhu, Xu-Min Cai*, Genping Huang*, Hua Wang, Dezhu Xu, Fritz E. Kühn, Bo Zhang*, and Tao Zhang*

  文章題目：Towards bioresource-based aggregation-induced emission luminogens from lignin β-O-4 motifs as renewable resources

  文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-41681-0

通訊作者簡介

張濤院士，2007年2月至2017年2月任中科院大連化學物理研究所所長，2013年當選中國科學院院士，2016年12月起任中國科學院副院長、黨組成員。長期從事化學化工領域的研究，近期主要致力于無毒推進劑催化分解技術、生物質催化轉化、單原子催化和納米催化等方面的研究。在基礎研究方面，張濤團隊2008年在國際上首次發現纖維素一步法催化轉化制乙二醇的新反應，開辟了生物質轉化新路線；2011年提出了“單原子催化”新概念，現已成為學術界研究前沿。在應用研究方面，負責研制的新型催化劑廣泛應用于我國石油化工等領域。曾三次以第一完成人獲國家技術發明二等獎；曾獲中國科學院“參加突出貢獻者”稱號，是“首批新世紀百千萬人才工程國家級人選”；2003年獲國家自然科學杰出青年基金；2008年獲中國催化青年獎；2009年獲全國“五一勞動獎章”、周光召基金會“應用科學獎”和中國科學院杰出科技成就獎；2016年獲何梁何利科技進步化學獎；2018年獲首屆“中國科學材料·創新獎，同年當選為發展中國家院士；2020年當選加拿大工程院院士。

蔡旭敏，南京林業大學副教授，江蘇省“雙創博士”，分別于南京大學和慕尼黑工業大學獲配位化學碩士和博士學位，在南京林業大學國家“雙一流”建設專業——“林產化工”工作。與“聚集誘導發光”創始人唐本忠院士長期合作，主要從事生物質定向轉化高附加值BioAIE材料的跨學科研究。近3年代表性SCI論文有Nature Communications, 2023, 14, 6076; National Science Review, 2023, nwad233; Nature Communications, 2021, 12, 1773; Aggregate, 2023, e428等。任《生物質化學工程》青年編委。課題組鏈接：https://www.x-mol.com/groups/cai_xumin

張波，中科院大連化學物理研究所副研究員，碩士生導師，2013年獲得德國慕尼黑工業大學博士學位后加入到中國科學院大連化學物理研究所張濤院士團隊從事木質素催化轉化研究工作，針對木質素復雜結構中C-O、C-C鍵活化的關鍵問題，發展了系列Re基催化劑實現木質素高效轉化為芳香化合物和多環烷烴方法；建立了路徑調控與結構重組新方法，實現木質素官能化降解制備含氮芳香化學品。在Angew. Chem. Int. Ed., Nature Commun., Energy Environ. Sci., ACS Catal., Green Chem., ChemSusChem等國際著名雜志上發表36篇SCI學術論文，已授權專利19件。主持國家自然科學基金面上項目，青年科學基金項目，大連市高層次人才創新支持計劃，留學回國人員科研啟動基金等項目。2019年榮獲“大連市青年科技之星”稱號并被認定為“大連市高層次人才青年才俊”。

黃跟平，天津大學理學院教授，博士生導師。2006年本科畢業于合肥工業大學，2011年從中國科學院青海鹽湖研究所獲博士學位，2011年至2014年在瑞典斯德哥爾摩大學Fahmi Himo教授課題組從事博士后研究，2014年底入職天津大學理學院化學系，并入選天津市第十一批"千人計劃"（青年項目）。主要研究方向為金屬有機化學反應的機理研究，目前在Angew. Chem. Int. Ed.、 J. Am. Chem. Soc.和Nat. Commun. 等期刊發表論文70余篇。課題組主頁：https://www.x-mol.com/groups/gphuang