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蘇州大學(xué)陳金星 Angew ：讓廢塑料停止“舞動” - 熵限域提高塑料催化回收活性

2023-10-11 來源：高分子科技

在塑料回收方面，現(xiàn)有的研究基本都集中在設(shè)計高性能催化劑，以加速決速步驟“碳-碳斷裂”，進(jìn)而提高整體的催化活性。然而，聚合物大分子的本征自由熵并沒有得到關(guān)注。在本工作中，作者提出了抑制聚合物的高自由度并理解自由熵對于催化活性的影響，也可以提升催化性能。

圖1 催化劑的傳統(tǒng)浸漬和精確浸漬合成

近期，蘇州大學(xué)功能納米與軟物質(zhì)研究院陳金星副教授通過精確浸漬法合成了釕納米顆粒在SBA-15孔道中均勻分布的p-Ru/SBA催化劑（圖1）。該催化劑具有較高的LDPE固相轉(zhuǎn)化率(1106 g·g_Ru^-1·h^-1)和較窄的產(chǎn)物分布，主要由高值柴油組成（圖2a,b,d）。值得注意的是，即使在230℃的較低反應(yīng)溫度下，p-Ru/SBA的催化活性也比Ru/SiO₂的催化活性高4.9倍，比240℃的商業(yè)Ru/C的催化活性高14.0倍（圖2c）。通過各種分析發(fā)現(xiàn)，強(qiáng)局域化導(dǎo)致的熵限域效應(yīng)限制了大分子鏈的自由度，從而有利于過渡態(tài)的穩(wěn)定吸附（圖3）。這項(xiàng)研究工作證明了熵限域的重要性，并強(qiáng)調(diào)了在密閉空間中進(jìn)一步理解和優(yōu)化催化過程的潛力。該工作以“Entropy Confinement Promotes Hydrogenolysis Activity for Polyethylene Upcycling”為題發(fā)表在《Angewandte Chemie International Edition》上（Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202313174）。文章第一作者是蘇州大學(xué)碩士研究生康慶運(yùn)和博士生褚名宇。

圖2 釕催化劑上的聚烯烴氫解

圖3 烷烴載體相互作用和熵限域效應(yīng)

該工作是團(tuán)隊(duì)近期關(guān)于聚烯烴氫解相關(guān)研究的最新進(jìn)展之一。塑料廢物的復(fù)雜性和多樣性往往給塑料的化學(xué)回收帶來極大的挑戰(zhàn)。為此團(tuán)隊(duì)從塑料化學(xué)回收的基礎(chǔ)研究工作出發(fā)，提高催化活性和產(chǎn)物選擇性，揭示了塑料化學(xué)回收中的催化劑結(jié)構(gòu)和性能之間的關(guān)系（Angew. Chem. 2023, e202313174; Angew. Chem., 2023, e202308930； Research, 2023, 6, 0032; Appl. Catal. B, 2023, 339, 123122）。另一方面，傳統(tǒng)的熱催化塑料降解雖然具有較高的催化活性和較好的產(chǎn)物選擇性，但其依然面臨高能耗的問題，為應(yīng)對這一挑戰(zhàn)，發(fā)展了光熱材料精準(zhǔn)合成新策略，為光熱催化提供材料基礎(chǔ)（Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 4117; Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 9275；J. Am. Chem. Soc., 2021, 143, 20513; ACS Energy Lett., 2022, 7, 3476; ACS Nano, 2022, 16, 910；Matter, 2022, 5, 1305; Adv. Funct. Mater., 2023, 2210283）。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202313174

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（責(zé)任編輯：xu）

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