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浙江大學趙騫教授團隊《Nat. Commun.》：變形模式可編程的高速水凝膠軟驅動器

2023-11-26 來源：高分子科技

刺激響應水凝膠是一類典型的變形軟材料，能夠響應不同的環境刺激而改變凝膠內部的滲透壓，并通過溶脹/去溶脹實現可逆的宏觀體積變化。近年來，該類智能材料因其豐富的響應類型和變形模式，在人工肌肉、藥物遞送、組織培養等應用領域受到廣泛關注。然而現有凝膠依賴于滲透壓推動的傳質擴散過程引起變形，該機制從根源上限制了其響應速度，通常需要幾分鐘到幾小時才能完成一次驅動循環。另一方面，水凝膠的變形模式在合成制備后即被確定，無法進一步改變，難以適應復雜多變的實際應用場景。

針對上述問題，浙江大學趙騫教授團隊報道了一類兼具高響應頻率和可編程能力的新型水凝膠軟驅動器，可在紅外光下實現多模態高頻驅動。該成果以“High speed underwater hydrogel robots with programmable motions powered by light”為題發表在Nature Communications上。論文的第一作者為倪楚君博士，通訊作者為趙騫教授。該工作得到了國家重點研發計劃和自然科學基金的支持。

水凝膠前驅液組分如圖 1a 所示，NIPAM 單體與二硫化物交聯劑 (BISS) 在含有聚乙烯醇 (PVA) 的水溶液中聚合。由此得到的水凝膠進一步與鋁離子交聯得到初始水凝膠樣品。樣品制備后，水凝膠受到外力作用發生變形并用UV光照射，該過程稱為“光照-機械編程”。該PNIPAM-BISS凝膠樣品經歷編程后，雙硫鍵發生交換重排導致原始形狀被永久改變為新形狀（圖 1b）。此外水凝膠網絡中的溫敏高分子鏈段在外力方向上取向排列。在受到溫度刺激時，溫敏鏈段會沿著取向方向發生可逆的“線團-球體”構象切換，驅動宏觀可逆變形（圖1c）。

圖1 PNIPAM-BISS各向異性水凝膠致動器的分子構成及編程機理。（a）水凝膠前驅液的組分；（b）水凝膠編程宏觀展示；（c）水凝膠編程過程及機理示意

該團隊指出高速可逆驅動凝膠網絡設計原則通常需要滿足以下兩個條件: （1）網絡存在有效的高分子鏈段取向機制，（2）高分子網絡具備構象轉變機制。在本水凝膠體系設計中，動態雙硫鍵交換提供了高分子取向機制，而PNIPAM鏈段實現了構象的切換。該設計原理在未來可以普遍推廣至其他水凝膠體系。除了滿足這兩個先決條件外，離子交聯和PVA同樣不可缺少。鋁離子用于改善材料的機械性能，否則水凝膠在編程過程中無法承受較大的機械變形。PVA的引入則可以建立水通道，避免長期驅動產生的不規則變形。在此基礎上，該團隊進一步探究了影響凝膠驅動表現的相關參數（圖2）。水凝膠的宏觀變形及驅動隨著雙硫鍵交聯劑BISS含量均呈現先增后減的趨勢。其原因在于當BISS含量較低時交換位點較少，鏈段取向程度低。而另一方面，過高的網絡交聯密度同樣會阻礙動態鍵交換。平衡兩者，40wt%BISS含量為最佳交聯劑比例。此外，光照時間、離子種類、PVA含量等都會影響凝膠的驅動表現。在優化完相關參數后，該凝膠可以在7次循環中保持75°的穩定驅動。

圖2 PNIPAM-BISS水凝膠形狀重構及驅動的影響因素。

基于上述研究，該凝膠可通過 “光照-機械”編程方式實現不同的形狀重構及驅動模式的定義。此外由于光照具有高度的空間選擇性，該編程方式可以通過選擇性曝光來局部定義均勻變形樣品的驅動區域，進一步提升凝膠驅動變形的自由度（圖3）。

圖3 空間選擇性編程PNIPAM-BISS各向異性水凝膠

實現形狀可編程后，該團隊關注到該凝膠體系更獨特之處在于其展現出超快速的響應速率，遠快于認知中的傳統可逆變形凝膠體系。因此，該團隊將經取向編程的PNIPAM-BISS凝膠驅動器與基于相同材料但未編程的雙層結構器件進行驅動速度實驗對比。結果表明，雙層結構驅動器的變形速率與其溶脹變化曲線一致，一個驅動循環需要經歷數十分鐘（圖4a）。而編程后驅動器的變形在數十秒即可完成，遠遠快于水凝膠溶脹變化速率（圖4b）。由此推斷，編程后凝膠驅動器的變形機理與傳統的刺激變形凝膠完全不同。研究團隊推測，其快速變形機理如圖4b（左）所示。編程后的水凝膠網絡中形成了分子鏈取向結構，加熱/冷卻過程中取向的PNIPAM 高分子鏈段會沿著取向方向發生可逆構象變化，進而帶來宏觀形變。PNIPAM鏈段的構象變化由傳熱控制，并決定了宏觀變形速率。經計算，該凝膠體系的傳熱特征時間在10^-1 ~10¹ s區間內，而傳質特征時間則長達10³~10⁵ s，與實驗結果基本一致，進一步支撐了所提出的傳熱驅動機制。得益于此機理，該凝膠的響應速度受自身結構及厚度限制的影響大幅減小，可兼顧高頻驅動及高能量輸出，無需犧牲結構尺寸。進一步，將碳顆粒摻雜到水凝膠中實現紅外光加熱。在周期性照射下，編程水凝膠能夠以 0.3 Hz 至 1.7 Hz 的頻率實現快速振蕩（圖5）。

圖4 傳統凝膠驅動器（a）和PNIPAM-BISS凝膠驅動器(b)變形機理及速度對比。

圖5 高頻紅外驅動器

結合光照-機械編程手段，同一水凝膠驅動器可以重復編程以執行不同的快速致動模式。利用空間選擇性紅外光照射，該團隊制造了一種高速水凝膠游泳機器人，其連續運動由肢體的快速振蕩擺動驅動（圖6左）。重新編程后，游泳者通過兩條腿交替照射，變成了逐步爬行的機器人（圖6中）。再次重編程后，爬行機器人可以進一步被編程為旋轉機器人而實現逆時針旋轉（圖6右）。該水凝膠體系的快速響應機理和光編程能力在多模態高速水下機器人的開發中展現出獨特優勢，而此功能通過目前已知的傳統水凝膠驅動器難以實現。該團隊相信，此工作將為未來新型的水凝膠機器人帶來新的靈感和啟發。

圖6 高速水凝膠游泳機器人（左）；爬行機器人（中）；旋轉機器人（右）

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-43576-6

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（責任編輯：xu）

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