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華南理工李紅強/曾幸榮團隊《Macromolecules》：高拉伸/室溫自愈合/可重復加工/快速降解的聚亞胺彈性體及其柔性傳感器

2023-12-01 來源：高分子科技

柔性傳感器因其質量小、檢測范圍寬、靈敏度高及響應時間短等特點，在電子皮膚、智能機器人和物聯網等領域得到了廣泛應用。但在使用過程中，柔性傳感器容易受到外力破壞而失效，從而大幅縮短其使用壽命。此外，大量柔性傳感器在報廢或升級換代后通常被直接丟棄或焚燒，會嚴重危害環境和生態。

華南理工大學李紅強/曾幸榮團隊在前期的工作中報道了基于自愈合有機硅彈性體的可快速愈合柔性壓力傳感器（ACS Applied Materials & Interfaces, 2020, 12, 44360-44370；Journal of Colloid and Interface Science, 2020, 570, 1-10；Chemical Engineering Journal, 2022, 430, 133103）、以天然可再生的殼聚糖和馬鈴薯淀粉為主要原料制備的生物基可降解柔性拉伸傳感器（Journal of Colloid and Interface Science, 2022, 626, 554-563）和具有自愈合/可降解性能的環氧彈性體及其柔性拉伸傳感器（ACS Applied Materials & Interfaces, 2022, 14, 44878-44889）。

圖1 PE0.5-0.2彈性體的合成示意圖

近期，該團隊提出了一種在室溫下通過一鍋兩步法合成高拉伸、室溫自愈合、可重復加工及快速降解的聚亞胺彈性體的新策略（圖1）。首先采用聚醚胺（PEA）作為軟段，己二胺二酰肼（ADH）作為硬段以及對苯二甲醛（TA）作為擴鏈劑制備氨基封端的預聚體，其次利用均苯三甲醛（TFB）作為交聯劑，合成出一系列聚亞胺彈性體。

圖2 切斷的PE0.5-0.2彈性體的（a）自愈合過程光學顯微鏡圖像和（b）在室溫下愈合6、12和24 h后的應力-應變曲線；（c）PE0.5-0.2彈性體的自愈合機理示意圖

由于軟硬段結構所導致的相分離結構，所制備的聚亞胺彈性體PE0.5-0.2具有良好的力學性能，拉伸強度和斷裂伸長率分別為2.52MPa和1158%。在室溫下愈合24 h后，切口幾乎完全消失，愈合效率達96.0%（圖2a,b）。在愈合過程中，聚亞胺彈性體分子網絡在切口界面之間的擴散是其自愈合過程的先決條件。其次，切口表面的動態氫鍵和動態亞胺鍵之間的交換反應使得受損的分子網絡重新鍵合成一個完整的網絡，完成愈合過程（圖2c）。此外，該彈性體還表現出較好的可重復加工性，在三次熱壓成型后仍能保持原始力學性能的80%以上。

圖3 （a）聚亞胺彈性體的降解過程示意圖；（b）PE0.5-0.2彈性體在室溫下不同濃度的降解液中的重量損失率；（c） PE0.5-0.2彈性體降解不同時間后的FT-IR譜圖；（d）PE0.5-0.2彈性體降解不同時間的GPC餾出曲線

圖3a展示了PE0.5-0.2彈性體在0.1 mol/L的HCl/DMAc溶液中的降解過程。當彈性體在0.1 mol/L的HCl/DMAc溶液中浸泡120 min后，質量損失率為100%（圖3b）。圖3c為PE0.5-0.2彈性體降解不同時間后的FT-IR譜圖。隨著降解時間增加，1642 cm^-1處的亞胺鍵峰值逐漸減小，同時1697 cm^-1處的醛基峰大大增加，表明亞胺鍵逐漸水解為醛基和氨基。GPC結果表明，PE0.5-0.2彈性體在降解液中浸泡180 min后，殘留物的分子量分布變窄，M_n僅為2260 g/mol（圖3d），這與反應物中PEA的M_n一致。

圖4 （a）PVP@LM制備過程和（b）柔性可拉伸傳感器的制備的示意圖

以高導電性、低熔點和無毒性的液態金屬（LM）為導電材料，利用聚乙烯吡咯烷酮（PVP）對其進行包覆并分散后，滴涂到PE0.5-0.2彈性體上制備柔性可拉伸傳感器（圖4）。所制備的柔性傳感器在被完全切斷后，可在室溫下恢復傳感性能。首先，受損的彈性體基材先完成愈合，切口合并。然后，使用PTFE棒在受損區域滾壓使導電層相互連接，重新激活導電層的導電性，恢復傳感性能（圖5a）。將傳感器浸入0.1 mol/L HCL/DMAc溶液中評價其降解過程。降解600 min后，彈性體基材完全消失，PVP@LM液滴全部沉積在底部。通過離心操作，可實現LM的收集和再利用（圖5b）。

圖5 柔性可拉伸傳感器（a）自愈合過程示意圖和（b）降解過程照片

該工作以“Functional and Environmental Friendly Polyimine Elastomer Based on the Dynamic Covalent Network for a Flexible Strain Sensor”為題發表在期刊Macromolecules上。第一作者為華南理工大學材料科學與工程學院的博士生楊志鵬，通訊作者為李紅強教授和曾幸榮教授。該工作受到國家自然科學基金（22278162）和廣東省自然科學基金（2023A1515011447）的資助與支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.3c02025

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（責任編輯：xu）

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