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  東華大學(xué)朱美芳院士和游正偉教授等人針對目前聚合物的力學(xué)性能和自愈合性能難以兼顧的問題，提出了一種“多交聯(lián)點合一”的聚合物網(wǎng)絡(luò)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)設(shè)計的新思路, 研制了具有優(yōu)異的韌性（139.8 MJ m-3）和室溫自愈合性（愈合效率~100%）的聚氨酯，為高性能自愈合聚合物的設(shè)計提供了新思路。相關(guān)成果近期以“Supertough spontaneously self-healing polymer based on septuple dynamic bonds integrated in one chemical group”發(fā)表于中國科學(xué)院和國家自然科學(xué)基金委共同主辦的學(xué)術(shù)期刊Science China Chemistry。 

  自然界中生物體的自愈合性能激發(fā)了研究人員開發(fā)自愈合材料。材料的自愈合性能可以有效延長材料的使用壽命，增加使用安全性，降低維護成本，在汽車涂層、可穿戴電子、軟體機器人、生物醫(yī)學(xué)等諸多領(lǐng)域備受關(guān)注。然而，大多數(shù)材料的自愈合過程需要熱、光和額外的試劑等，同時力學(xué)性能和自愈合性能難以兼顧，研制理想的高性能室溫自愈合材料仍然是該領(lǐng)域的挑戰(zhàn)。

  最近，東華大學(xué)纖維材料改性重點國家實驗室朱美芳院士和游正偉教授等提出了一種“多交聯(lián)點合一”的自愈合聚合物網(wǎng)絡(luò)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)設(shè)計的新思路，即：將多重動態(tài)相互作用集合在同一化學(xué)基團中，最大限度地減少由等數(shù)量交聯(lián)作用形成的交聯(lián)點數(shù)量。聚合物網(wǎng)絡(luò)中的交聯(lián)點少有利于聚合物鏈的運動性，從而有利于材料的自愈合性能；同時，網(wǎng)絡(luò)中保留的大量交聯(lián)作用保證了拉伸過程中的高能量耗散，從而有利于材料的韌性。該研究團隊基于鐵離子-2,6-二乙酰吡啶二肟氨酯基團合成了一種聚氨酯（Fe-PPOU）。Fe-PPOU中包含集成在同一個化學(xué)基團中的七重動態(tài)鍵（圖1）。其中，2,6-二乙酰吡啶二肟氨酯基團中包含了四個動態(tài)鍵，即兩個肟氨酯鍵和兩個氫鍵。2,6-二乙酰吡啶二肟單元作為配體與鐵離子配位形成另外三個金屬配位鍵，即一個鐵離子-吡啶基氮配位鍵和兩個鐵離子-肟基氮配位鍵。

圖1 Fe-PPOU的設(shè)計和合成示意圖

  Fe-PPOU中多重動態(tài)鍵在拉伸過程中的可逆重組有效提升了材料的韌性（圖2）。Fe-PPOU的拉伸韌性可達139.8 ± 18.2 MJ m^-3，超過了已報道的室溫自發(fā)自愈合聚合物的拉伸韌性。

圖2 （a）Fe-PPOU在拉伸過程的示意圖。（b）PPOU和Fe-PPOU的拉伸曲線。

  多重動態(tài)鍵構(gòu)成的交聯(lián)點數(shù)量最小化的獨特的拓?fù)渚W(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，賦予了Fe-PPOU優(yōu)異的自愈合性能（圖3）。切斷的Fe-PPOU樣條，在室溫下自愈合后的韌性可達134.3 ± 20.6 MJ m^-3，愈合效率接近100%。

圖3 （a）Fe-PPOU自愈合照片及示意圖。（b-c）Fe-PPOU的自愈合后的拉伸曲線和愈合率。

  該工作的分子設(shè)計具有一定的通用性，利用鑭系金屬離子和生物活性相關(guān)金屬離子代替中心金屬離子，有望將光電磁及生物特性賦予聚合物；而將有機配體基團進行改變，可進一步調(diào)控其性能。本工作為高性能功能聚合物材料的設(shè)計提供了一種新策略。

  本研究工作獲得了國家自然科學(xué)基金委、國家重點研發(fā)計劃等項目資助。

  文章鏈接：https://www.sciengine.com/publisher/scp/journal/SCC/doi/10.1007/s11426-021-1157-9?slug=fulltext

作者簡介：

游正偉，教授、博導(dǎo)，現(xiàn)任東華大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院復(fù)合材料系主任、中國紡織工程學(xué)會柔性電子生物醫(yī)用紡織材料科研基地主任。本科和博士分別就讀于上海交通大學(xué)和中國科學(xué)院上海有機化學(xué)研究所，后于佐治亞理工學(xué)院從事博士后研究；曾任匹茲堡大學(xué)訪問研究助理教授、拜耳材料科技創(chuàng)新經(jīng)理等職。2013年加入東華大學(xué)纖維材料改性國家重點實驗室。長期從事生物醫(yī)用彈性體研究。近五年在Nat. Med.、Nat. Commun., Adv. Mater.，Natl. Sci. Rev.,等國際期刊發(fā)表通訊作者論文40多篇（IF>10的20篇）。授權(quán)中國發(fā)明專利27項。成果被國家自然科學(xué)基金委員會、國家新材料產(chǎn)業(yè)發(fā)展戰(zhàn)略咨詢委員會、《中國科學(xué)報》頭版等專題報道。在歐洲材料研究學(xué)會年會等重要學(xué)術(shù)會議上做主旨和邀請報告40余次。擔(dān)任國際學(xué)術(shù)期刊《Smart Materials in Medicine》副主編、《Bioactive Materials》編委、《Advanced Fiber Materials》和《中國材料進展》青年編委。

朱美芳，博士、教授，中國科學(xué)院院士、發(fā)展中國家科學(xué)院院士，現(xiàn)任東華大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院院長、纖維材料改性國家重點實驗室主任，兼任中國材料研究學(xué)會副理事長、中國紡織工程學(xué)會副理事長、中國女科技工作者協(xié)會副會長、《Advanced Fiber Materials》主編等職。1989年碩士畢業(yè)后留校工作至今，1998年破格晉升教授。在纖維材料復(fù)合化、功能化與智能化研究領(lǐng)域取得了系統(tǒng)性和創(chuàng)造性成果，發(fā)表論文500余篇，出版著作10部（章），獲授權(quán)發(fā)明專利300余件。獲國家技術(shù)發(fā)明二等獎、國家科技進步二等獎、首屆全國創(chuàng)新爭先獎狀、國家教學(xué)成果二等獎、上海市教學(xué)成果一等獎、上海市自然科學(xué)一等獎等20余項獎勵。2009年獲國家杰出青年科學(xué)基金，2012年入選教育部創(chuàng)新團隊發(fā)展計劃（2016年獲滾動支持），2013年入選教育部長江學(xué)者特聘教授，2017年入選全國高校首批黃大年式教師團隊負(fù)責(zé)人及“萬人計劃”科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才。