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中科院蘇州納米所張學同團隊 Nat. Commun.：兩次凝膠化策略制備構型可編輯的高強度氣凝膠

2023-12-22 來源：高分子科技

輕質多孔氣凝膠作為納米材料中的明星材料之一，近年來在各種新興領域受到了廣泛關注。但由于其密度低、力學性能弱，使得其構型編輯能力面臨挑戰。

鑒于此，中國科學院蘇州納米所張學同團隊受民間藝術（陶藝、折紙、編織）啟發，建立了一種高效的兩次凝膠化(TC)策略，實現構型可編輯高強度氣凝膠的制備。作為概念驗證，選擇芳綸納米纖維(ANFs)和聚乙烯醇(PVA)作為氣凝膠的主要成分，其中PVA在第一次凝膠化過程中形成彈性的構型可編輯凝膠網絡，ANF在第二次凝膠化過程中形成構型鎖定凝膠網絡。TC策略保證了所制備的ANF-PVA (AP)氣凝膠既具有高韌性，又具有構型編輯能力。所得特殊構型產物能夠突破氣凝膠的性能限制，大大拓展氣凝膠的應用領域。(圖1)

圖1. 兩次凝膠化策略制備可編輯的高強氣凝膠設計示意圖。

機理研究表明，在兩次凝膠化過程中發生了分步凝膠化的現象。在第一次凝膠化過程中，PVA凍融后形成低交聯密度彈性有機凝膠網絡，在第二次凝膠化過程中，ANF發生質子化， ANF-ANF、PVA-ANF、PVA-PVA之間形成多重分子間相互作用，進而形成牢固的高交聯密度水凝膠網絡。（圖2）

圖2. 倆次凝膠化過程及機理研究。

隨著凝膠網絡從有機凝膠、水凝膠到氣凝膠的演化，力學性能顯著增強。例如， AP-23有機凝膠、AP-23水凝膠和AP-23氣凝膠的抗壓強度和拉伸強度依次增大，壓縮模量分別為0.014 MPa、1.5 MPa和30 MPa。拉伸模量分別為0.12 MPa、2.1MPa和87 MPa。值得注意的是，氣凝膠的比拉伸模量和韌性分別高達666 MPa cm³ g^-1和2093 kJ m^-3, 具有高比拉伸模量和高韌性的雙重性質。結構分析表明有機凝膠、水凝膠、尤其是氣凝膠的強度增強主要是由于TC過程中交聯密度的增加和氣凝膠的骨架演化。（圖3）

圖3. AP有機凝膠、水凝膠和氣凝膠的力學性能比較。

溶膠-凝膠過程和凝膠力學性能的有效調節為通過“軟變硬”調制機制進行構型編輯、構型鎖定和制造復雜構型的高強氣凝膠奠定了基礎。更具體地說，構型編輯基于有機凝膠的柔韌性，易于變形和恢復。構型鎖定依賴于從有機凝膠到水凝膠的力學增強。最后，通過溶劑交換和超臨界干燥，制備出具有復雜構型的高強度氣凝膠。通過結構設計和參數調控，具有復雜構型的氣凝膠能夠突破其力學性能極限。例如，彈簧氣凝膠可以自由變形，具有良好的拉伸、彎曲和扭轉彈性。線圈氣凝膠在1000%的拉伸應變下快速回彈，回彈率至少達到90%，其拉伸比可高達7000%，遠遠優于斷裂伸長率只有25%的線形氣凝膠。(圖4)

圖4.氣凝膠構型編輯及力學性能突破。

通過特定的構型設計，氣凝膠的隔熱性能可進一步提高，同時將氣凝膠的應用從傳統領域擴展到可調節熱管理器件、刺激響應形狀記憶器件等新領域。該研究為構型可編輯氣凝膠的設計提供了重要見解，有望推動具有特殊構型高強度多孔材料的發展。（圖5）

圖5. 構型可編輯氣凝膠的應用。

該工作以“Folk arts-inspired twice-coagulated configuration-editable tough aerogels enabled by transformable gel precursors”為題，發表在國際知名期刊《Nat. Commun.》上。文章第一作者是中科院蘇州納米所李立山博士，通訊作者為張學同研究員，合作者包括青島科技大學的馬風國博士。該工作獲得了國家自然科學基金、江蘇省自然科學基金等資助。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-44156-4

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（責任編輯：xu）

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