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王雙飛院士團(tuán)隊 Adv. Mater.：一種摩擦電生物塑料

2024-01-09 來源：高分子科技

近日，王雙飛院士團(tuán)隊利用巰基硅烷反應(yīng)以及動態(tài)共價化學(xué)中醇-醚交換反應(yīng)的化學(xué)選擇性和位點特異性，制備了一種高韌性、可降解的單片集成式摩擦電生物塑料。通過共價鍵適應(yīng)界面相互作用的方式耗散應(yīng)力，使得聚合物介電層與導(dǎo)電層具有良好的界面黏附（220.55 kPa）。同時，高能的共價鍵使摩擦電生物塑料具備出色的拉伸強(qiáng)度（87.4 MPa）與斷裂韌性（33.3 MJ m^-3）。即使在受到自身重量10000倍的拉力，仍能保持穩(wěn)定的摩擦電輸出，無明顯裂紋產(chǎn)生。該項成果以題為“A Tough Monolithic Integrated Triboelectric Bioplastic Enabled by Dynamic Covalent Chemistry”發(fā)表在最新一期國際學(xué)術(shù)期刊《Advanced Materials》（IF=29.4）上。2021級碩士研究生邵宇正為第一作者，聶雙喜教授為通訊作者。

電子廢棄物對全球環(huán)境和人類健康的威脅日益嚴(yán)峻，引起了特別關(guān)注�？沙掷m(xù)和可降解材料合成的摩擦電設(shè)備是一種有前途的電子替代品，但在實際應(yīng)用中仍未解決聚合物基材與電極的界面機(jī)械失配問題。自供電可穿戴設(shè)備中的柔性摩擦電材料，在面臨反復(fù)彎曲、折疊的強(qiáng)剪切力作用時。用于摩擦起電的聚合物介電層與傳輸感應(yīng)電荷導(dǎo)電層間的弱粘合性，易發(fā)生局部剝離與裂紋擴(kuò)展等問題。機(jī)械不匹配的弱粘合界面，將嚴(yán)重影響柔性摩擦電材料的電子傳輸效率，導(dǎo)致傳感器件的失效。在此背景下，深入研究綠色電子產(chǎn)品中柔性聚合物基材和剛性導(dǎo)電涂層的界面粘合效果，這對于柔性自供電傳感器在復(fù)雜環(huán)境下實現(xiàn)穩(wěn)定、高靈敏的電子傳輸至關(guān)重要。

這種聚合物基材與導(dǎo)電層界面互鎖的單片集成式摩擦電生物塑料，其制備過程主要涉及聚合物表面微結(jié)構(gòu)構(gòu)筑以及兩個化學(xué)反應(yīng)過程，包括：聚合物表面巰基硅烷化和硫醇-二硫醚交換反應(yīng)。表面微結(jié)構(gòu)構(gòu)筑是將再生纖維素（RC）置于定制的具有微光柵結(jié)構(gòu)的模具中，通過熱壓脫水制成。聚合物表面巰基硅烷化是通過（3-巰基丙基）三甲氧基硅烷（MPTMS）向具有表面微結(jié)構(gòu)的RC進(jìn)行化學(xué)接枝，得到巰基硅烷化的再生纖維素（RC-MPTMS）。為了完成硫醇-二硫鍵的交換反應(yīng)，首先將牛血清白蛋白（BSA）和碳納米管（CNT）復(fù)合得到雜化的導(dǎo)電油墨（BSA/CNT）。然后將其涂覆在RC-MPTMS表面。最后脫水干燥完成硫醇-二硫鍵的共價交換反應(yīng)。

圖2對摩擦電生物塑料合成過程中聚合物表面的巰基硅烷化，導(dǎo)電油墨的雜化以及涂覆時RC-MPTMS與BSA/CNT共價交換反應(yīng)進(jìn)行了表征與分析。RC-MPTMS與BSA/CNT界面間硫醇-二硫鍵的交換反應(yīng)是利用了MPTMS中硫醇易于產(chǎn)生反應(yīng)性硫中心陽離子、陰離子或自由基中間體，以及BSA中兩個Cys間易于氧化形成二硫鍵的特性。涂覆過程使BSA/CNT中原二硫鍵體系引入了RC-MPTMS表面的硫醇，硫醇中親核硫代酸酯攻擊BSA/CNT中原二硫鍵體系，并在RC-MPTMS與BSA/CNT界面間形成新的二硫鍵體系，促使聚合物基材與導(dǎo)電層界面結(jié)合。

圖3展示了單片集成式摩擦電生物塑料的良好的拉伸性能、斷裂韌性、抗裂紋性，以及聚合物基材與導(dǎo)電層的優(yōu)異界面黏附性能。高力學(xué)性能源于界面多種相互作用的共同結(jié)果。表面微觀結(jié)構(gòu)為化學(xué)鍵提供了更多的活性作用位點。動態(tài)二硫化物鍵起主要作用，承擔(dān)和耗散大部分由加載和拉伸產(chǎn)生的應(yīng)力。豐富的氫鍵則作為犧牲鍵，通過斷裂和重組以耗散能量和抵抗殘余應(yīng)力。

這種單片集成式的摩擦電生物塑料具有優(yōu)異的化學(xué)耐受性、界面水穩(wěn)定性和降解性能，這為綠色電子產(chǎn)品在復(fù)雜環(huán)境下的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。摩擦電生物塑料在水和常見的化學(xué)有機(jī)溶劑中浸泡很長時間后（60天），依然可以保持其形狀上的穩(wěn)定，且質(zhì)量基本保持不變（98.7%）。同時，該生物塑料可在45天內(nèi)自然降解，不會對環(huán)境造成額外負(fù)擔(dān)。

圖5展示了單片集成式摩擦電生物塑料基摩擦電傳感器的組成和應(yīng)用。面積僅為4 cm2的摩擦電生物塑料可以實現(xiàn)130 V的電壓輸出，并能成功點亮100展LED燈。即使經(jīng)過長時間和不同頻率循環(huán)測試后，摩擦電響應(yīng)性能依舊不變，并展現(xiàn)出快速的響應(yīng)和恢復(fù)速度，響應(yīng)與恢復(fù)時間都為52 ms。通過傳感器可以精準(zhǔn)的監(jiān)測手指彎曲狀態(tài)。最后利用藍(lán)牙將數(shù)字信號無線傳輸?shù)绞謾C(jī)應(yīng)用程序，可以實現(xiàn)實時的移動終端無線監(jiān)測。

在這項工作中，通過動態(tài)共價反應(yīng)誘導(dǎo)界面互鎖的方式制備了一種具有優(yōu)異力學(xué)性能，耐裂性和生物降解性的單片集成式摩擦電生物塑料，并基于此材料開發(fā)了一種柔性可穿戴自供電傳感器件。本研究為開發(fā)堅固、耐用、界面穩(wěn)定的摩擦電生物塑料的設(shè)計提供了理想的平臺，并將有利于其在可穿戴產(chǎn)品領(lǐng)域的進(jìn)一步應(yīng)用。

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202311993

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（責(zé)任編輯：xu）

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