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浙大王立教授和俞豪杰教授團隊 ACS AMI：用于糖尿病治療的靜電作用增強的葡萄糖響應胰島素遞送微針貼

2024-02-09 來源：高分子科技

糖尿病是一種由于患者胰島素分泌功能缺失或受損而導致的以高血糖為主要特征的代謝性疾病。根據國際糖尿病聯合會的調查顯示，全世界糖尿病患者的人數已超過5.37億。目前對于I型和重癥II型糖尿病的治療需要每日注射2~4次胰島素以維持正常血糖水平，這給患者帶來注射的疼痛和生活不便，同時由于無法按需要實時給予合適劑量的胰島素，存在過量給藥的低血糖風險。葡萄糖響應微針貼可根據血糖水平自適應調節胰島素釋放速率，在糖尿病治療領域受到廣泛關注。

浙江大學王立教授和俞豪杰教授團隊長期從事葡萄糖響應胰島素遞送水凝膠及微針貼方面的研究。2023年7月他們團隊通過親疏水作用和靜電作用設計了一種葡萄糖響應負載胰島素的納米微粒并制備了胰島素遞送微針貼，實現了糖尿病大鼠模擬一日三餐進食條件下的血糖控制（ACS Appl. Mater. Interfaces 2023, 15, 31330-31343）。近日，他們報道了一種對葡萄糖濃度波動響應更靈敏、制備更簡便、安全性更好的苯硼酸基葡萄糖響應水凝膠微針貼（ACS Appl. Mater. Interfaces 2024, 16, 4449-4461）。他們基于4-羧基-3-氟苯硼酸改性ε-聚賴氨酸（FPBA-PL）與聚乙烯醇（PVA）構建了動態苯硼酸酯鍵交聯水凝膠網絡，利用質子化后帶正電的氨基對胰島素的靜電吸引和動態硼酸酯鍵解離對胰島素釋放的促進作用，可以通過調節水凝膠中氨基和動態苯硼酸酯鍵的含量優化胰島素釋放對葡萄糖響應性（Figure 1），在糖尿病大鼠模擬一日三餐進食的條件下，單片微針貼能夠實時維持其血糖在正常水平約24小時。

Figure 1. (a) The formation of a MNP. (b) The glucose-responsive insulin-releasing mechanism and the corresponding influence factors. (c) The illustration for the blood-glucose regulating performance of a MNP.

體外胰島素釋放實驗結果表明，通過優化FPBA-PL/PVA比例以及FPBA-PL中FPBA的接枝率顯著提高了胰島素釋放的葡萄糖響應靈敏性（Figure 2）。

Figure 2. The cumulative-releasing tests for FITC-INS-loaded (a) MNP-1, (b) MNP-2, (c) MNP-3, (d) MNP-4, (e) MNP-5 and (f) MNP-6. (g) The comparison result among MNP-i and the previously reported phenylborate-ester-crosslinked MNPs. (h) The INS-releasing performance of MNP-5 under the changing glucose concentrations. (i) The 11B spectra to study the formation of phenylborate esters. (j) The formation of the phenylborate esters. The data of (a)-(f) and (h) were shown as the means ± SD (n = 3).

基于糖尿病大鼠模型考察了所得苯硼酸基葡萄糖響應水凝膠微針貼GR-MNP的血糖控制性能（Figure 3）。結果表明，微針貼GR-MNP具有優異的透皮胰島素遞送和血糖控制能力。與直接注射胰島素（INS組）或使用非葡萄糖響應微針貼的nGR-MNP組相比，GR-MNP組具有更加穩定和長效的血糖控制性能。在糖尿病大鼠模擬一日三餐進食的條件下，1片GR-MNP微針貼就可以維持血糖濃度在正常范圍內約24小時，血糖水平基本與對照組的健康大鼠相同。

Figure 3. (a₁) A piece of GR-MNP was inserted in the rat skin and fixed by the Tegaderm^TM film. (a₂) The photos of the microneedle-induced micro-pores (scale bar = 2 mm) and the trypan-blue-staining result. (a₃) The H & E-staining section of the microneedle-inserted skin (scale bar = 50 μm). (b) The anti-hypoglycemia test on the healthy rats and (c) the corresponding analytic result. (d) The BGL-lowering test on the diabetic rats and (e) the corresponding plasma INS levels. (f) The IPGTT schedule, (g) the IPGTT results and (h) the corresponding analytic result. (i) The plasma-INS curves in IPGTT with the statistical analysis between “nGR-MNP” and “GR-MNP” and (j) the corresponding analytic result. (k) The BGL-controlling test under the mimic three-meal-per-day mode. All the data of (b)-(e) and (g)-(k) were shown as the means ± SD (n = 5). The statistical analyses were performed by two-tailed Student’s t-test. * P < 0.05, ** P < 0.01 and *** P < 0.001.

以上成果近期發表在ACS Applied Materials & Interfaces上，論文題為“Electrostatic-interaction-aided microneedle patch for enhanced glucose-responsive insulin delivery and three-meal-per-day blood-glucose regulation”。論文的第一作者為浙江大學化學工程與生物工程學院博士研究生沈迪，通訊作者為浙江大學化學工程與生物工程學院俞豪杰教授。

論文信息：ACS Appl. Mater. Interfaces 2024, 16, 4449-4461

論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.3c16540

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（責任編輯：xu）

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