壓力驅(qū)動膜分離有望實現(xiàn)低碳水處理和可持續(xù)的能源-水系統(tǒng)。然而，傳統(tǒng)的膜工藝受到普遍存在的膜污染以及隨之而來的高成本高耗能的清洗再生局限性。集成活性納米催化材料的自清潔抗污染膜將會給這一領(lǐng)域帶來突破。然而常規(guī)制備條件較為苛刻，而且沉積的涂層容易堵塞膜孔降低膜滲透通量。因此如何溫和可控地在膜表界面構(gòu)筑具有催化自清潔功能的超薄納米涂層面臨巨大挑戰(zhàn)。
針對上述難題，邵路教授團(tuán)隊提出了螯合導(dǎo)向界面礦化策略，利用金屬-多酚離子交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)中的鰲合作用去錨定和溫和介導(dǎo)礦物前驅(qū)體的可控礦化生長，在惰性聚合物膜界面構(gòu)建具有催化自清潔功能的超薄納米涂層。相關(guān)研究成果以“鰲合導(dǎo)向界面工程制備原位自清潔膜”（Chelation-directed interface engineering of in-place self-cleaning membranes）為題發(fā)表在Proceedings of the National Academy of Sciences（PNAS）上。
圖1、鰲合導(dǎo)向界面礦化改性膜的掃描電鏡圖、EDS掃描圖和TEM圖
該工作設(shè)計了一種金屬多酚網(wǎng)絡(luò)螯合介導(dǎo)的氧化錳礦化用于制備超親水催化自清潔膜。膜界面的高度極化礦化納米涂層表現(xiàn)出超低的原油粘附力、可循環(huán)的水包油乳液分離性能和高效的原位自清潔能力。與對照組改性膜和簡單的水力清潔相比，納米礦化改性膜在原位催化自清潔再生性能方面表現(xiàn)出極大的提升。自清潔膜的通量恢復(fù)率和油截留率均超過99.9%。通過密度泛函理論計算和多重波函數(shù)分析揭示了特征性多酚結(jié)構(gòu)的離子鰲合作用方式及相對強(qiáng)度，表現(xiàn)為圍繞缺電子Mn核的富電子鈴鐺形結(jié)構(gòu)。優(yōu)化后的礦化改性膜能夠承受苛刻的酸堿鹽處理，有望處理各種復(fù)雜的油水溶液體系，而且在材料科學(xué)、催化、生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域有廣闊的應(yīng)用前景。
圖2、多酚側(cè)基與離子鰲合作用的密度泛函理論計算和多重波函數(shù)分析圖
哈工大為論文第一通訊單位，哈工大化工與化學(xué)學(xué)院楊曉彬副教授為論文唯一第一作者。該研究工作獲國家自然科學(xué)基金、黑龍江省頭雁團(tuán)隊原創(chuàng)探索基金、中國博士后創(chuàng)新人才支持計劃等資助。
邵路教授為國家高層次人才（特聘教授）、英國皇家化學(xué)會會士、黑龍江省杰出青年科學(xué)基金獲得者、中國化工學(xué)會分子辨識分離工程專委會委員，任領(lǐng)域內(nèi)國際權(quán)威期刊副主編（npj Clean Water）、編委（Journal of Membrane Science, Advanced Membranes）、顧問編委（ACS ES&T Engineering）等職務(wù)，連續(xù)入選“中國高被引學(xué)者”等榜單。
相關(guān)論文鏈接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2319390121
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