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  缺電子結(jié)構(gòu)單元在N型聚合物半導(dǎo)體材料的開(kāi)發(fā)中起到至關(guān)重要的作用。但是目前在N型聚合物的開(kāi)發(fā)中，可供選擇的強(qiáng)缺電子結(jié)構(gòu)單元的種類(lèi)相對(duì)較少，這嚴(yán)重制約了其發(fā)展。酰亞胺基團(tuán)不僅具有強(qiáng)的吸電子能力，在其氮原子上引入柔性鏈修飾，還可以賦予相應(yīng)分子優(yōu)異的溶解性，因此在受體結(jié)構(gòu)單元的開(kāi)發(fā)中被廣泛應(yīng)用。南方科技大學(xué)郭旭崗教授團(tuán)隊(duì)一直深耕酰亞胺基受體結(jié)構(gòu)單元開(kāi)發(fā)這一領(lǐng)域，報(bào)道了一系列原創(chuàng)性的工作（Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 15304.; J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 6095.; J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 4329.; J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 1539.; Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202205315.; Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202308306.; Angew. Chem. Int. Ed. 2024, 63, e202316214.; Acc. Chem. Res. 2021, 54, 3804.; Nature 2021, 599, 67.）。

圖 1新型菲酰亞胺基受體單元的設(shè)計(jì)思路（a）及其理論計(jì)算LUMO能級(jí)，并計(jì)算了經(jīng)典受體單元的LUMO能級(jí)作為對(duì)比（b）

  基于酰亞胺功能化稠環(huán)芳烴，研究者們開(kāi)發(fā)了一系列受體單元，其中具有代表性的是經(jīng)典的強(qiáng)缺電子結(jié)構(gòu)單元萘酰亞胺（NDI）和苝酰亞胺（PDI）。菲稠環(huán)單元（PhA）具有平面的骨架結(jié)構(gòu)和多個(gè)可修飾位點(diǎn)（圖1a），具有應(yīng)用于缺電子結(jié)構(gòu)單元開(kāi)發(fā)的潛力，但因?yàn)楹铣傻奶魬?zhàn)性，目前基于其開(kāi)發(fā)的受體單元還鮮有報(bào)道。

圖 2. 新型菲酰亞胺基缺電子結(jié)構(gòu)單元的合成路線(xiàn)

  為充分研究上述設(shè)計(jì)缺電子結(jié)構(gòu)單元的性質(zhì)，作者以廉價(jià)的芘作為起始原料，采用如圖2所示的合成路線(xiàn)，高效地合成了兩種缺電子結(jié)構(gòu)單元不同烷基取代的衍生物。

  基于上述受體單元優(yōu)異的溶解性、高度的平面性和強(qiáng)的缺電子性，作者將它們應(yīng)用于了N型聚合物的開(kāi)發(fā)，合成了 PCPOI-Tz和PCPCNI-Tz（圖3c）。得益于酰亞胺基、氰基的協(xié)同拉電子效應(yīng)，PCPCNI-Tz的LUMO能級(jí)可以深至-3.83 eV，在晶體管中表現(xiàn)出了單一極性的N型傳輸性能，遷移率為0.014 cm² V^-1 s^-1；值得注意的是，得益于其較深的LUMO能級(jí)，器件的開(kāi)啟電壓可以低至19 V。

  該工作中，郭旭崗教授和陳志才副教授等通過(guò)酰亞胺基結(jié)合羰基或氰基雙功能化菲單元的策略，構(gòu)筑了兩種具有優(yōu)異溶解性、高度平面性和強(qiáng)缺電子性的受體單元CPOI和CPCNI，并基于它們開(kāi)發(fā)了新型的N型聚合物半導(dǎo)體材料。該工作不僅豐富了強(qiáng)受體單元的種類(lèi)，也提供了“雙功能化”稠環(huán)單元開(kāi)發(fā)新型強(qiáng)受體單元的設(shè)計(jì)策略，為后續(xù)工作提供了重要的可借鑒經(jīng)驗(yàn)。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.202319627

通訊作者簡(jiǎn)介

  陳志才副教授，2019年博士畢業(yè)于南京郵電大學(xué)（導(dǎo)師：黃維院士、陳潤(rùn)鋒教授），2020年7月-2023年5月在郭旭崗教授課題組做博士后研究工作，2023年5月加入海南大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院邵世洋教授團(tuán)隊(duì)。主要研究方向?yàn)镹型有機(jī)半導(dǎo)體體材料的開(kāi)發(fā)，應(yīng)用于有機(jī)場(chǎng)效應(yīng)晶體管、有機(jī)熱電和有機(jī)太陽(yáng)能電池等領(lǐng)域，并取得了一定進(jìn)展，目前以通訊作者和第一作者（含共一）在Angew. Chem.（3篇）、 Acc. Mater. Res.、Org. Lett.、Chem. Commun.等期刊上發(fā)表SCI論文10余篇，主持國(guó)自然項(xiàng)目1項(xiàng)，省面上項(xiàng)目1項(xiàng)。