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大連理工大學范曾、潘路軍團隊 AFM：高性能PEDOT:PSS/碲復合熱電纖維載流子電輸運特性的研究

2024-03-31 來源：高分子科技

一維形貌的熱電纖維因其良好的柔性和熱電性能，可輕易附著、集成在人體、衣物表面將熱能轉化為電能，在可穿戴領域展現了巨大的應用前景。然而如何提高熱電纖維的熱電性能是近年來備受關注的研究方向之一。

近日，大連理工大學范曾、潘路軍團隊利用簡易的連續濕紡法成功制備了高性能聚（3,4-乙烯二氧噻吩）：聚（苯乙烯磺酸鹽）/碲（PEDOT:PSS/Te）復合熱電纖維，其功率因子達到233.5 μW m^-1 K^-2，機械強度為205 MPa，處于目前已報道PEDOT:PSS基熱電纖維的先進水平。結合復合纖維中無機、有機組分取向情況，作者們采用改進的串并聯模型和能量濾波理論，闡釋了一維二元復合系統中的電荷傳輸模式與熱電性能增強機制。該項成果以題“Investigations of Morphology and Carrier Transport Characteristics in High-performance PEDOT:PSS/Tellurium Binary Composite Fibers Produced via Continuous Wet-spinning”的論文發表在《Advanced Functional Materials》上。文章第一作者是大連理工大學溫檸暄博士，國防科技大學管鑫講師為共同第一作者。該工作是大連理工大學范曾、潘路軍團隊近期關于高性能柔性熱電纖維相關研究的最新進展之一。該研究得到國家自然科學基金委的支持。
在濕法紡絲前，首先對Te納米線進行預處理，通過在其表面包覆PEDOT:PSS層以提高其后續在同質PEDOT:PSS水溶液中的分散性和穩定性，為后續濕紡過程順利進行打下基礎。通過對濕法紡絲工藝參數的優化，可實現纖維連續制備，長度可達50米而不會發生斷裂。復合纖維形貌如圖1所示。

圖1 PEDOT:PSS/Te復合熱電纖維濕紡工藝示意圖及結構表征。

使用硫酸對復合纖維進行后處理后， PEDOT:PSS/Te復合纖維的導電性顯著提高，塞貝克系數略有下降。當硫酸處理時間為5分鐘時，電導率提高4倍，表明硫酸處理對提高電荷遷移率有顯著作用。硫酸處理后，復合纖維功率因子最高達到233.5 μW m^-1K^-2，處于已報道PEDOT:PSS基熱電纖維的先進水平。

圖2 PEDOT:PSS/Te復合熱電纖維性能。

此外，該研究還發現PEDOT:PSS/60 wt.% Te復合體系在一維構型和二維構型中的熱電性能差異較大。經對比測試，10 μm厚的二維PEDOT:PSS/Te復合薄膜功率因子僅為同條件下一維復合纖維的五分之一。通過對復合纖維SEM形貌圖分析發現，復合纖維中無機相的取向度隨Te含量增加而增加。利用拉曼光譜和廣角X射線散射對PEDOT:PSS分子鏈的構象和結晶度進行表征，結果表明Te納米線的加入和一維纖維結構都有利于類醌PEDOTs的形成，并且一維構型中PEDOT的結晶度更高，π-π相互作用更強。

圖3不同Te組分下PEDOT:PSS/Te復合纖維的形貌和Te納米線取向分析。

圖4 PEDOT:PSS/Te復合纖維的拉曼和廣角X射線散射表征。

為深入理解一維二元復合纖維的電輸運機制，該研究在傳統串并聯模型的基礎上進一步引入無機相和有機相取向因子，并將兩模型聯立。研究結果表明，改進后的理論模型與實驗測試結果高度一致。這也意味著，隨著復合纖維中無機相含量增加，載流子逐漸傾向于通過PEDOT:PSS/Te的異質界面傳輸，而異質界面傳輸模式也為載流子在復合體系中發揮能量過濾效應提供了基礎。

圖5 PEDOT:PSS/Te復合纖維中的載流子傳輸模型

小結：該研究采用連續濕紡法成功制備了高性能PEDOT:PSS/Te復合熱電纖維，其功率因子為233.5 μW m^-1 K^-2。優異的熱電性能主要歸功于一維纖維結構對體系載流子電輸運特性的定向優化，以及PEDOT:PSS/Te異質界面產生的能量過濾效應。這項工作不僅為高性能有機/無機復合熱電纖維的可控制備提供了一種簡單通用的實驗方法，同時也為理解一維構型有機/無機二元復合體系的電輸運機制提供了理論支撐。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202315677

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（責任編輯：xu）

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