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東華大學洪楓教授團隊 IJBM：可用于血液透析的細菌納米纖維素平板膜

2024-05-08 來源：高分子科技

近日，東華大學洪楓教授團隊采用負壓浸漬法將殼聚糖線性分子引入細菌納米纖維素（Bacterial NanoCellulose，BNC）凝膠膜，再通過離子凝膠法在BNC網絡基質內原位形成殼聚糖顆粒充填，以縮小BNC膜的纖維網絡孔隙，從而制備了內嵌殼聚糖顆粒的細菌納米纖維素（Chitosan particle/bacterial nanocellulose，CSP/BNC）復合膜。文中詳細研究了該復合膜的孔徑特征、力學性能、透析性能、血液相容性和細胞相容性等，并評估了CSP/BNC膜在血液透析領域的應用潛力。該成果以Chitosan particles embedded bacterial nanocellulose flat membrane for hemodialysis為題，發表于International Journal of Biological Macromolecules上（DOI: 10.1016/j.ijbiomac.2024.130646）。

慢性腎臟疾病影響全球10%以上的人口，過去二十年中導致死亡率不斷攀升。血液透析是治療腎病的主要方式之一。曾經商業化的血液透析膜是由再生纖維素構成的，然而再生纖維素膜可能誘發患者的炎癥反應或淀粉樣變，并且不能去除中等分子量的尿毒素；另一方面，目前常用的聚砜類合成高分子膜屬于石油基產品，從原料、加工和用后處理方面均不具有綠色環保等優勢，可持續性差。因此，發展零碳的生物基血液透析膜非常必要，但是也面臨著巨大的挑戰。細菌納米纖維素（BNC）也稱為細菌纖維素，是一種環境可降解的天然生物聚合物，血液相容性良好，已被廣泛研究用于血液接觸材料，譬如傷口敷料、止血海綿和人工血管等。BNC天然的多孔納米纖維網絡非常適合去除尿毒癥毒素，然而BNC基血液透析材料卻鮮有報道，另一方面該纖維網絡孔隙偏大，不利于保留血液中的有益成分，如白蛋白等。殼聚糖（Chitosan，CS）是應用最廣泛的生物基材料之一，具有生物相容性好、抗菌性能強和自由基清除能力高等優點。該團隊曾首次在BNC網絡基質引入殼聚糖并原位形成顆粒（Chitosan particle，CSP）以包封藥物等活性分子。這是一種簡單、高效和環保的方法，而且通過改變CS溶液的濃度，還可以很容易地調節CSP的粒徑和數量。然而，CSP尚未被用于調節BNC膜的孔隙特性以應用于血液透析領域。因此，該團隊為充分利用BNC的天然納米纖維網絡，采用負壓浸漬和離子凝膠法，通過在BNC網絡基質內原位形成CSP充填來縮小BNC膜的纖維網絡孔隙，制備了CSP/BNC膜（圖1），評估了CSP/BNC膜在血液透析領域的應用潛力。這是全球首個利用BNC膜實施血液透析的有益嘗試，實現了從0到1的原始創新。

該研究制備工藝簡單高效，無需有毒化學交聯劑，巧妙利用線性CS分子滲入BNC網絡，再原位形成顆粒致使體積增大，成功卡在BNC纖維網絡內，為BNC的網絡孔隙調節提供一種新的策略（圖2）。該研究結果表明，CSP的引入可有效縮小BNC的纖維網絡孔隙結構（圖3）。進一步對膜的比表面積、孔隙率、孔體積和孔徑等進行分析（表1），發現復合膜的比表面積隨著CS濃度升高而降低。四種膜的孔隙度均為98%左右，這表明膜中存在大量孔隙，有利于尿毒素的滲透。與BNC膜相比，CSP/BNC膜的體密度提高了8.8-57.9%，骨架密度提高了0.9-4.5%；3% CSP/BNC膜的孔體積和孔徑分別減少了42.2%和32.1%。這表明CSP的復合使天然BNC纖維網絡變窄，孔的數量和尺寸顯著減小（表1）。此外，CS的引入增加了BNC膜的密度，提高了膜的力學性能。相比BNC膜，3% CSP/BNC膜的楊氏模量提高了22.2倍，拉伸強度提高了88.9%（圖4）。CSP/BNC膜具有較高的水通量，篩分系數符合要求。3% CSP/BNC膜的水通量為290±76 L/m²/h，尿素篩分系數為0.68±0.07，溶菌酶篩分系數為0.50±0.03，牛血清白蛋白篩分系數為0.05±0.03（圖5）。3% CSP/BNC膜具有出色的血液透析性能，對中小分子量的尿毒素的清除率為已知文獻的2-14倍，對牛血清白蛋白的截留率與已知報道相近。3% CSP/BNC膜的尿素清除率為16.37±2.71%/cm²，溶菌酶清除率為3.54±1.69%/cm²，牛血清白蛋白截留率為98.04±0.05%/cm²（圖6）。結果顯示，CSP/BNC膜具有良好的血液相容性，溶血率低于0.3%，屬于不溶血材料（圖7），同時具有良好的細胞相容性，無細胞毒性，并且能夠支持HUVECs的粘附、增殖和鋪展（圖8）。