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  木質(zhì)素作為天然“粘合劑”，分子中愈創(chuàng)木酚（G）和紫丁香酚（S）單元的甲氧基轉(zhuǎn)化成酚羥基，可生成貽貝粘附蛋白關(guān)鍵組分DOPA中的鄰苯二酚結(jié)構(gòu)，在柔性電子如表皮電極中作為粘附材料極具應(yīng)用前景。但是，木質(zhì)素中甲氧基在氧化生成半醌自由基并進(jìn)一步生成鄰苯二酚基團(tuán)的過(guò)程會(huì)消耗自由基，形成嚴(yán)重的阻聚效應(yīng)。因此，大多木質(zhì)素基仿生粘附凝膠中的木質(zhì)素含量極低（< 1 wt.%），無(wú)法發(fā)揮木質(zhì)素的粘附性能，影響表皮電極的功能，提高木質(zhì)素的含量從而提升凝膠的粘附性能至關(guān)重要。

  另一方面，理想的表皮電極應(yīng)當(dāng)具備強(qiáng)韌粘附性，可以按需剝離，同時(shí)還需對(duì)人體運(yùn)動(dòng)或皮膚變形傳感信號(hào)免疫。但是，均相凝膠無(wú)法同時(shí)實(shí)現(xiàn)強(qiáng)粘附和按需剝離，制造應(yīng)變不敏感電極也較為困難，即使是理想的均勻?qū)щ姴牧希潆妼?dǎo)率在應(yīng)變恒定時(shí)，其電阻也是應(yīng)變的函數(shù)。

  近日，華南理工大學(xué)生物質(zhì)資源化工團(tuán)隊(duì)錢勇教授等受貽貝足蛋白中鄰苯二酚超強(qiáng)粘附機(jī)制啟發(fā)，通過(guò)實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)和理論計(jì)算深入研究了木質(zhì)素磺酸鈉在凝膠網(wǎng)絡(luò)聚合過(guò)程中脫甲基并形成鄰苯二酚結(jié)構(gòu)的反應(yīng)過(guò)程，克服了木質(zhì)素磺酸鈉的阻聚效應(yīng)，木質(zhì)素磺酸鈉的添加量大幅提高至10 wt%，制備出了基于木質(zhì)素磺酸鈉的強(qiáng)韌粘附有機(jī)水凝膠，在皮膚表面的界面韌性達(dá)到728 J m^–2。在此基礎(chǔ)上，仿中國(guó)傳統(tǒng)剪紙工藝，引入變性絲素蛋白形成間隔分布的非粘附條紋，實(shí)現(xiàn)沿不同方向14.2倍剝離力差異的各向異性粘附。在此基礎(chǔ)上，該各向異性粘附凝膠導(dǎo)電性良好，且應(yīng)變不敏感，制備的表皮電極檢測(cè)心電和肌電信號(hào)時(shí)無(wú)運(yùn)動(dòng)偽影，性能由于商業(yè)電極。該工作以“Lignosulfonate-derived Conducting Organohydrogel As Anisotrpic Bioadhesive for Motion-artifact-free Epidermal Bioelectronics”為題發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上。南方科技大學(xué)郭傳飛教授為該論文共同通訊作者。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（22122804, 22378143, T2225017, 52073138）、制漿造紙國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室培育項(xiàng)目（2023PY08）、廣東省科技攻關(guān)項(xiàng)目（2020B1515020055）和廣州市領(lǐng)航項(xiàng)目（2024A04J6266）資助。

1.各向異性仿生粘附有機(jī)水凝膠的設(shè)計(jì)原理

圖1 用于PLN和SPLN凝膠構(gòu)建各向異性粘附型表皮電極

2.鄰苯二酚木質(zhì)素磺酸鈉的形成及其對(duì)凝膠網(wǎng)絡(luò)單體的阻聚作用

圖2 LS的氧化還原和有機(jī)水凝膠的聚合

3.鄰苯二酚LS基有機(jī)水凝膠的構(gòu)建及粘附調(diào)節(jié)

圖3 有機(jī)水凝膠的強(qiáng)韌粘附及粘附調(diào)節(jié)

4.各向異性粘附凝膠實(shí)現(xiàn)按需粘附

圖4 各向異性粘附凝膠的設(shè)計(jì)及其性能（LS添加量5 wt%）

5.各向異性粘附凝膠的電化學(xué)性質(zhì)及應(yīng)用

圖5. 各向異性粘附凝膠作為表皮生物電極用于生理電信號(hào)采集

6.總結(jié)

  原文鏈接: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202413597