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  蛋白質和核酸等螺旋大分子在自然界中含量豐富，其復雜的功能主要取決于它們一級序列的不同空間構象。然而，構象的復雜性隨著螺旋分子骨架的增長而呈指數級增加。復雜的構象多樣性使得在單分子水平上破譯螺旋分子的電荷傳輸行為具有挑戰性。因此，開發具有穩定螺旋構象的長鏈分子對于理解和調節螺旋大分子的性質和功能具有重要意義，但是要獲得穩定的螺旋結構在有機合成領域具有挑戰性。

圖1. a) o-HP，b) o-HP-2Py和c) o-HP-2Pn的化學結構和立體化學結構。d)-f) o-HP、o-HP-2Py和o-HP-2Pn兩種不同視圖的單晶結構。橙色虛線表示硫原子之間的距離。綠色和紅色虛線表示兩個堆疊的芳香環最近的平面間距離。藍色虛線表示硫原子和氮原子之間的距離。

圖3. a) o-HP，o-HP-2Py和o-HP-2Pn的一維電導直方圖。b)-d) o-HP，o-HP-2Py和o-HP-2Pn的二維電導-位移直方圖，以及黑色虛線圓圈旁邊標記的電導峰的值。黑色虛線圓圈標記了HC和LC狀態的密度云。插圖：黑色直方圖表示LC狀態的相對位移分布，灰色直方圖表示HC狀態的相對位移分布。e) o-HP（藍色）、o-HP-2Py（橙色）和o-HP-2Pn（粉紅色）的典型個體電導\位移軌跡。f) o-HP-2Pn的HC和LC狀態的典型單個電導\位移軌跡。G₀ = 2e²/h = 77.5 μS，其中e是電子電荷，h是普朗克常數，G₀處的初始峰意味著 Au-Au結的形成。

圖4. a) o-HP，o-HP-2Py和o-HP-2Pn存在的可視化的非共價相互作用（?E）。b) o-HP，o-HP-2Py和o-HP-2Pn的透射光譜。c) o-HP，o-HP-2Py和o-HP-2Pn的HOMO與LUMO的能級差。E_F為費米能級。d) 計算晶體構象中o-HP，o-HP-2Py和o-HP-2Pn的HOMO-1、HOMO、LUMO和LUMO+1的能級。紅色虛線圓圈標記了空間共軛。

  理論計算表明，隨著吡啶、吡嗪環的引入，分子內的空間共軛相互作用增強。另外，LUMO和LUMO+1均表現出較強的空間共軛特征，并且分子內的電荷傳輸由HOMO主導依次轉為LUMO主導，進一步證明空間共軛參與電荷傳輸的比例增加。因此，吡啶和吡嗪環的引入既增強了空間共軛相互作用并降低LUMO能級，從而促進空間電荷傳輸，提高電導，為未來分子器件中構建多通道電荷傳輸系統提供了可靠的方法。

  綜上所述，這項工作不僅為穩定螺旋分子的構象提供了一種簡單有效的方法，而且為提高單分子水平的空間電荷傳輸性能提供了借鑒。研究內容以“Towards Stable Helical Structures with Enhanced Molecular Conductance by Strengthening Through-Space Conjugation”為題發表在Angewandte Chemie International Edition上。文章的通訊作者是華南理工大學趙祖金教授，第一作者為華南理工大學博士研究生焦韶韶。該工作受到國家自然科學基金和廣東省基礎與應用基礎研究基金的資助支持。

  全文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202414801