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  刺激響應性水凝膠是一種含有大量水的三維智能材料，可對不同的外界刺激做出響應。典型的聚合物水凝膠可以以低成本設計并應用于多種刺激。然而，這些聚合物水凝膠缺乏特異性，對特定生物刺激或生物分子的感知能力較差。使用蛋白質、多肽、適配體等生物分子制備新興刺激響應性水凝膠是解決上述問題的有效策略。

圖1 刺激響應性蛋白質/多肽基水凝膠的構建單元及由其構建的傳感器。

圖2 (A) 卷曲螺旋肽自組裝形成動態水凝膠的示意圖。(B) (i) γPFD-K₂E₂水凝膠自組裝示意圖。預折疊蛋白的C端用帶負電 (E-coil) 肽和帶正電 (K-coil) 肽的交替片段進行修飾。(ii) 用K₂E₂卷曲修飾的γPFD 和γPFD 的 TEM 圖像。(iii) 倒置管中形成的預折疊蛋白水凝膠的照片。(C)丙烯酰化_L-PHPG 和丙烯酰化_DL-PHPG 交聯的水凝膠網絡示意圖。

圖3 (A) Fmoc-F/PAAm雜化雙網絡水凝膠的凝膠化過程示意圖。(B) 由一系列新型超短膠原蛋白模擬三肽和非膠原蛋白水凝膠劑共組裝而成的雜化水凝膠的設計。(C) PAH/Fmoc-FFpY 超分子水凝膠的示意圖：(i) PAH和Fmoc-FFpY之間的靜電相互作用，導致(ii) 通過Fmoc-FFpY和PAH溶液的簡單混合制備PAH/Fmoc-FFpY水凝膠。(D) (i) AP對Fmoc-FFpY進行去磷酸化，生成膠凝劑Fmoc-FFY：示意圖 (ii) Fmoc-FFY 納米纖維（藍色）由 NPs@AP 通過 Fmoc-FFpY 去磷酸化自組裝而成，生成 (iii) 混合超分子水凝膠，該水凝膠隨時間發生相分離。

圖4 (A) 化合物1-4的化學結構以及可能的反應方案，展示了暴露于各種小分子時凝膠到溶膠的相變。(B) (i) 抗原抗體半互穿網絡水凝膠暴露于游離抗原時膨脹的機制。(ii) 抗原抗體半互穿網絡水凝膠的制備方法。(C) 與AKtm/DTT 交聯的HPMA基水凝膠以及水凝膠在底物作用下的宏觀運動。

圖5 (A) Con A-白色念珠菌表面甘露聚糖結合示意圖。(B) (i)葡萄糖誘導的GGBP構象變化 (ii)葡萄糖結合誘導的2D PC GGBP水凝膠VPT引起衍射藍移。(C) 2D PC HRP/BSA 蛋白復合水凝膠傳感器選擇性檢測H₂O₂伴隨紅移。(D) (i)用于制作PNC-BSA水凝膠的單步蛋白質展開-化學偶聯 (PNC) 方法；(ii) BSA 分子內羧基和氨基之間發生的EDC/NHS偶聯反應。

圖6 (A) (i) 開發激酶響應CCA生物傳感器。(ii) 使用肽底物 (LRRASLG) 對水凝膠進行功能化，該肽底物在暴露于蛋白激酶A (PKA) 時會膨脹。(iii) 隨著固定的帶負電基團濃度的增加（在pH=5.5時），觀察到水凝膠封裝的CCA的峰值光學反射率發生紅移，同時水凝膠中的顏色發生變化。(B) (i) 利用點擊化學對肽進行功能化，創建具有光學衍射特性的激酶響應水凝膠。(ii) 光學衍射水凝膠響應激酶磷酸化。由于肽功能化和磷酸化引起的晶格間距變化，水凝膠會發生可逆性溶脹和顏色變化。

圖7 (A) PAAm/酪蛋白水凝膠示意圖。(B) (i) LysMA 的合成途徑和 (ii) 聚 (LysMA-co-AAm) 水凝膠的網絡結構。(C) P(AAm/AMPS)-AFPS 水凝膠的制備示意圖。(D) 具有各種可調性能的水凝膠示意圖及其在可穿戴傳感系統中的應用。

圖8 刺激響應性蛋白質/多肽基水凝膠領域的總結與展望。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.pmatsci.2024.101355