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寧波材料所陳濤/尹愷陽/肖鵬團隊 Angew：氫鍵超分子網絡賦予可進化液晶彈性體機器人的溫和編程

2024-10-23 來源：高分子科技

在自然界中，許多生物體會根據不斷變化的環境對自身結構進行重編程，以提高生存機會。液晶彈性體（LCE）因其優異的可編程性及快速、可逆的熱致應變，成為可重編程驅動器材料的理想選擇。受生物自我調節機制啟發，研究人員開發了熱輔助組裝的LCE驅動器。然而，現有的可重編程LCE驅動器的編程過程通常需要在超過120°C的高溫環境中進行，這可能導致對齊的液晶元在聚合物網絡中松弛，從而削弱其形狀變形性能，并限制其在生物應用及與低耐熱材料的集成能力。而且，較高的編程溫度還需進一步提高驅動溫度：如果材料的驅動溫度（TNI）低于編程溫度，LCE在模塊化編程過程中會不可避免地首先觸發形狀變形，造成組裝界面的不均勻，難以滿足精確的設計要求。

針對上述問題，中國科學院寧波材料所陳濤研究員團隊提出了一種氫鍵超分子LCE體系，能夠在制造后使用模塊化策略在溫和熱處理下快速重編程其結構，這種模塊化重編程功能源于通過Michael加成反應將相對弱但高度定向的非液晶氫鍵段納入LCE設計。因此，動態網絡可以在溫和溫度（60℃）處理下進行不同LCE模塊之間的可逆組裝，同時這種熱處理對驅動性能的影響有限，進行了面向可進化機器人的氫鍵超分子網絡液晶彈性體性能的溫和調控（圖1）。

2024年10月17日，該工作近期以題為“Hydrogen-bonded Supramolecular Network Enabled Gentle Reprogramming of Liquid Crystal Elastomer toward Evolutionary Robot”的論文發表在Angewandte Chemie International Edition (Angew. Chem. Int. Ed., 2024, e202416095；DOI: 10.1002/anie.202416095)。

圖1.實現可編程氫鍵超分子液晶彈性體（H-LCE）驅動器的仿生基礎原理圖。

為了驗證氫鍵超分子動態鍵（MAEUP）在H-LCE力學行為中的作用，將丙烯酸基與巰基的比例設定為1:1。研究發現，MAEUP的引入對熱機械性能的影響有限，并未顯著增強非特異性分子間相互作用。然而，隨著MAEUP濃度的增加，玻璃化轉變溫度和相轉變溫度（T_NI）均有所上升，這可能是由于吡啶單元的高極性和氫鍵能力增強了分子間的相互作用，從而提高了分子排列的有序性。鑒于T_NI接近90℃的較高水平不適合生物醫學等應用，研究者決定選擇H-LCE-8，以在T_NI和力學性能之間達到更好的平衡。可變溫度FTIR光譜驗證了HB超分子鍵在中等溫度下的熱可逆性，保證了H-LCE在環境中的機械穩定性。在熱刺激下，H-LCE層可以實現形狀編程和結構重構。此外，二維廣角X射線散射測量顯示，拉伸后的H-LCE呈現出高度有序的液晶取向。

圖2.氫鍵超分子LCE的構筑及其基礎物化性能。

考慮到焊接的有效性和時間維度的簡單性，選擇60°C，5min作為最佳模塊化焊接條件，該溫度有利于HB動態網絡的重排，而過高溫度接近或超過T_NI（74.8℃）可能導致界面不均勻。為深入探討熱輔助模塊組裝的分子機理，分子動力學模擬表明加熱前H-LCE的擴散受限，加熱后顯著增強，冷卻時動態氫鍵的重組促進了鏈段的重新組裝；H-LCE聚合鏈中的靜電勢能和范德華相互作用能在加熱時逐漸降低，停止加熱后則因氫鍵重建而逐漸增加。通過這一系列研究，建立了熱處理與氫鍵演化的關系，并驗證了該材料在長時間熱處理后的遠程驅動性能穩定性。

圖3.模塊化組裝過程調制及超分子液晶網絡網絡重排的機理分析

為引入遠程驅動能力，在H-LCE中添加光響應材料，形成CH-LCE材料系統。CH-LCE展現出迅速的無線驅動能力，形狀變形在不到10秒內完成，熱/光關閉后可恢復至原始形狀，確保在光/熱刺激下快速完成驅動任務，且無顯著影響材料整體穩定性。開發了手形結構，通過不同手指位置的可逆組裝，使CH-LCE在近紅外輻射下實現多種手勢變化，包括螺旋卷曲變形和不同扭轉角度的誘導（圖4b、c）。在光熱刺激下，配置的活性層能夠生成仿生三葉草形狀，展現出花瓣的開合、扭曲等運動（圖4d）。為展示HB超分子網絡的可重構功能，將四個驅動模塊焊接到CH-LCE的被動層上，經過熱刺激后實現夾持形狀變形。通過在60°C下處理并重新配置對稱驅動單元，得到了可重構的CH-LCE驅動器，證明其局部形狀編程能力。相比傳統LCE，CH-LCE通過簡單快速的模塊化編程滿足了多樣化的驅動需求，并允許按需形狀變形和持續交互。

圖4.超分子LCE驅動器的設計與重構原理。

為了進一步驗證CH-LCE的可編程和可重構能力的多功能性，設計了一系列能夠實現各種形狀變形的復雜圖案驅動結構。利用CH-LCE材料和結構模型進行有限元分析，預測其變形行為。在模擬結果中，觀察到的CH-LCE驅動器的行為與的有限元預測吻合。如圖5所示，制作了一系列具有帶狀復雜結構的CH-LCE，在熱刺激（80°C）下進行2D到3D形狀變形。在這種結構中，有源層模塊的定位及其各自的液晶排列編程了局部彎曲行為，消除了CH-LCE復雜處理的需要，同時保持了驅動器結構的完整性。如圖5c所示，在H-LCE模塊中加入磁性材料，開發出具有磁響應性的模塊。在熱刺激和磁刺激下，H-LCE驅動器可以實現多種復雜的形狀變形。

圖5.面向制造復雜體系結構和多功能模塊編程的CH-LCE模塊化重編程和重配置。

圖6展示了CH-LCE進化機器人如何在資源有限的條件下，通過簡單處理重新編程結構以適應任務環境。展示了該機器人執行爬行、航行和微電路修復等任務以及相應的編程邏輯。首先，機器人通過將主動模塊設計為被動層結構，構建出三足CH-LCE機器人，提供靈活的爬行能力以適應沙漠地形（圖6d）。到達海岸后，初始配置不適合水面導航，機器人被重新編程為具有動態HB的磁響應組件，能在移動磁鐵的引導下在水面移動（圖6e）。抵達目標位置后，CH-LCE被重新設計為海星狀結構，驅動部分移至目標位置，兩個臂模塊能夠安裝導電材料修復微電路并點亮燈泡（圖6f）。

圖6.進化型軟體機器人的設計與概念化驗證

綜上所述，CH-LCE材料基于HB超分子網絡，展現出靈活的模塊化重新編程能力及多樣化的結構和功能。然而，當機器人在復雜地形中導航時，依賴摩擦的驅動方法可能效率不高，機械-熱循環中的耐久性和磨損問題亟待研究。此外，控制系統的設計，無論是外部還是嵌入式，都需進一步探索。引入更多模塊、改善控制算法以提升適應性、響應性和使用壽命后，期待這種進化軟機器人能在現實世界中應用。

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202416095

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（責任編輯：xu）

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