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蘇州大學嚴鋒教授團隊 Adv. Mater.：力誘導熒光增強實現凝膠疲勞損傷監測

2024-11-11 來源：高分子科技

隨著生物傳感技術和軟機器人技術正在朝著結構復雜性和智能化的方向發展，而凝膠作為一種潛在的材料，經常受到復雜的循環載荷。在多次負載下，凝膠中發生局部損傷積累，導致裝置突然失效。凝膠的斷裂主要涉及三個過程：裂紋萌生、穩態裂紋擴展和瞬態斷裂。在裂紋起始階段，凝膠在重復的循環載荷下疲勞，導致肉眼幾乎看不到的小裂紋。一旦裂紋出現，它們就會進入穩態裂紋擴展階段，疲勞裂紋在應力集中的作用下沿聚合物鏈進一步擴展，凝膠表現出明顯的宏觀損傷和進一步的斷裂和失效。因此，實時監測疲勞損傷和凝膠斷裂過程的可視化非常重要。

蘇州大學嚴鋒教授團隊采用碳化聚合物量子點（CPD）團簇的力致限域發光增強的方法制備了韌性凝膠，實現了斷裂過程可視化和疲勞損傷的監測。在限域空間中，團簇與聚合物之間的作用力增強的相互作用抑制了非輻射躍遷，促進了輻射躍遷，從而將疲勞損傷量化為光信號。

該工作以“Predicting Fatigue Damage in Hydrogels Through Force-Induced Luminescence Enhancement”為題發表在《Advanced Materials》上。淮陰師范學院鄒修洋在理論計算方面提供了幫助。文章第一作者為蘇州大學碩士研究生馬萁，蘇州大學李維政、淮陰師范學院鄒修洋和蘇州大學嚴鋒教授為論文共同通訊作者。

圖1.具有力誘導限域熒光增強機制的 CPD 凝膠的材料設計。

圖2.CPD 凝膠相互作用和光學特性的表征。

研究者通過DSC、紅外表征了聚合物和CPD間的相互作用，通過UV/Vis光譜表明了CPD的本征發光中心為C=O。通過熒光激發-發射光譜測試和CIE 色度圖，表征了 CPD凝膠的最佳激發波長和發射波長和 CPD 凝膠的熒光發光顏色。

圖3. CPD 凝膠的力誘導熒光增強機制。

具有力誘導熒光增強機制的CPD 凝膠隨著循環負載次數或載荷的增加，熒光發射逐漸增強。擬合了CPD凝膠應力-發光曲線，其數學表達式：I（counts）= 2.01 × 10⁴ × e ^{（-x/0.04674）} + 4.58 × 10³，該公式可用于計算不同應力下 CPD 凝膠的熒光強度。研究者通過分子動力學模擬（MD）進一步探究CPD 凝膠的力誘導熒光增強機制。通過計算負載前后 CPDs 的HOMO、LUMO能級變化、TDM 熱譜圖、負載過程中 CPD 和 PAAM 聚合物鏈之間位置關系的 MD 模擬快照（t = 0、500 和 1000 ps）以及CPD 凝膠在加載過程中 C=O 、 C-N 位點和總氫鍵數的變化，表明力誘導CPD凝膠熒光增強的原因有：1.負載后電子發生躍遷的能極差降低，使得在相同激發條件下，更多電子得以躍遷，增強熒光發射。2.負載后，在限域空間內，納米顆粒CPD與聚合物鏈間氫鍵相互作用，抑制了CPD納米顆粒中C=O發光中心價鍵的旋轉和振動，從而抑制非輻射躍遷，促進了熒光發射。

圖4.CPD 凝膠的機械性能。

表面富含大量活性位點的剛性CPD納米顆粒，可廣泛與聚合物鏈間產生動態可逆鍵和耗散應力。CPD的加入，顯著提高了凝膠的裂紋擴展應變（8000%）和斷裂能（26.4 kJ m^?²）。

圖5.CPD 凝膠的典型應用。

得益于CPD凝膠的力誘導熒光增強特性，CPD凝膠可用于斷裂過程可視化和疲勞損傷的監測。通過記錄循環拉伸 200 次含有單側缺口的 CPD 凝膠數碼照片，隨后將照片使用Matlab軟件處理分析得到3D亮度可視化圖像。即將發生斷裂的部位，由于應力集中，導致熒光增強。在 3D 可視化中當CPD 凝膠被拉伸 140 次時，材料的宏觀表面出現一個新的缺口，缺口位置與預測的斷裂部位一致，證實了 CPD 凝膠疲勞損傷預測的準確性。隨后處理 CPD 凝膠拉伸的 160 、 165 和 170 次循環圖像，并根據 3D 可視化圖預測斷裂位置。結果表明，預測結果與實際裂縫位置吻合較好。此外，具有力誘導熒光增強特性CPD凝膠的可應用于信息加密和黑暗環境中設備運動軌跡的跟蹤和定位。
該研究開發了具有力誘導熒光增強和良好力學性能的凝膠，以實現斷裂過程的可視化和疲勞損傷的預警和監測。聚合物和納米顆粒之間相互作用的增加增強了吸收光子能量的利用效率和單分子的熒光發射強度，將凝膠材料的疲勞損傷量化為最直接的光信號。CPD 凝膠具有良好的力學性能和力誘導熒光增強能力，有望廣泛應用于材料裂紋可視化和檢測、軟機器人和信息安全等領域。

文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202413874

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（責任編輯：xu）

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