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遼寧大學(xué)孟慶博/宋智凝團隊 Nano Lett.：用于無溶劑深度氧化脫硫的親水性離子液體凝膠微球

2024-12-03 來源：高分子科技

燃油作為一種主要的能源，在使用過程中會因不必要的硫化釋放硫氧化物（SOx）而造成空氣污染，導(dǎo)致臭氧層消耗、酸雨和土壤荒漠化等自然災(zāi)害。在眾多脫硫技術(shù)中，催化氧化脫硫因其反應(yīng)條件溫和、硫化物去除率高而受到廣泛關(guān)注。然而，水溶性氧化劑與燃油并不相容，因此一些研究人員嘗試構(gòu)建乳液系統(tǒng)來解決這個問題，但隨后的油水分離過程往往導(dǎo)致成本增加、潛在的二次污染和燃油損失。因此，需要設(shè)計一種無溶劑氧化脫硫系統(tǒng)，其中催化劑可以避免污染燃料油并可以重復(fù)使用。

圖1 介孔二氧化硅支撐親水性離子液體凝膠微球的制備及其構(gòu)筑的無溶劑氧化脫硫系統(tǒng)示意圖

近期，遼寧大學(xué)化學(xué)院孟慶博和宋智凝團隊開發(fā)了一種以介孔二氧化硅（Mesoporous SiO₂）為支撐骨架制備親水性離子液體型離子凝膠（IL-gels）微球的方法（圖1），通過溶液聚合和高溫真空脫溶劑兩步工藝制備了以親水 ILs（[BMIM]BF₄離子液體）為分散介質(zhì)，聚甲基丙烯酸羥乙酯（PHEMA）為凝膠網(wǎng)絡(luò)的 IL-gels 微球（SiO₂@IL([BMIM]BF₄)-gels 微球）。進而將雜多酸離子型催化劑（[BMIM]PW）裝載到 SiO₂@IL([BMIM]BF₄)-gels 微球中，構(gòu)筑了一種新型的液體室微反應(yīng)器（SiO₂@[BMIM]PW/ILG-microspheres），將其應(yīng)用于催化油品的氧化脫硫。利用 SiO₂@[BMIM]PW/ILG-microspheres 的親水凝膠網(wǎng)絡(luò)可以被 H₂O₂ 水溶液溶脹的特點，實現(xiàn)了在反應(yīng)器內(nèi)的高效無溶劑脫硫（圖1-3）。研究結(jié)果表明，SiO₂@[BMIM]PW/ILG-microspheres作為微反應(yīng)器直接加入到油品中，表現(xiàn)出優(yōu)異的催化脫硫效果，并且在催化過程中 ILs 和催化劑均不會泄露流失，且易于回收。此外，SiO₂@[BMIM]PW/ILG-microspheres 具有優(yōu)異的乳化性能，還可用于構(gòu)建 Pickering 乳液界面催化體系。該工作以“Mesoporous Silica Supported Hydrophilic Ionic Liquid Gel Microspheres for Solvent-Free Deep Oxidative Desulfurization”為題發(fā)表在《Nano Letters》上（Nano Lett. 2024, 24, 43, 13607）。文章共同第一作者是遼寧大學(xué)化學(xué)院博士生何冬青（現(xiàn)于哈爾濱工業(yè)大學(xué)深圳校區(qū)進行博士后研究工作）和遼寧大學(xué)化學(xué)院碩士生曹德州（現(xiàn)于哈爾濱工業(yè)大學(xué)深圳校區(qū)攻讀博士學(xué)位），文章共同通訊作者為遼寧大學(xué)化學(xué)院教師孟慶博和宋智凝。該研究得到國家自然科學(xué)基金委的支持。

圖2 （a, d）介孔二氧化硅，（b, e）SiO₂@ILG-microspheres，（c, f）SiO₂@[BMIM]PW/ILG-microspheres的SEM和TEM圖。

圖3 （a）無溶劑催化脫硫的示意圖，（b, c）不同催化劑對無溶劑催化脫硫體系中脫硫率的影響，以及不同催化劑的ln(C₀/C_t)與脫硫時間的相應(yīng)一階線性圖，（d）Pickering乳液催化脫硫的示意圖，（e, f）不同催化劑對Pickering乳液催化脫硫體系中脫硫率的影響，以及不同催化劑的ln(C₀/C_t)與脫硫時間的相應(yīng)一階線性圖。

該工作是團隊近期關(guān)于離子液體凝膠微球的制備與應(yīng)用相關(guān)研究的最新進展之一。目前報道的微凝膠以水凝膠為主，離子液體凝膠則多以塊體或薄膜狀呈現(xiàn)。將離子液體凝膠顆�；沙浞謱㈦x子液體的可設(shè)計性、功能性、不易揮發(fā)等優(yōu)勢與微凝膠的高比表面積特點有機結(jié)合，進而通過與催化劑等功能物質(zhì)復(fù)合拓展其應(yīng)用。近年來，團隊制備了多種基于不同聚合物網(wǎng)絡(luò)、離子液體分散介質(zhì)、以及催化劑的功能化離子液體凝膠微球。例如采用乳液聚合法制備了疏水性離子液體凝膠微球，其作為液體室能夠嵌入到光催化劑BiOBr微納花球中，得到固液復(fù)合型高效液體室微反應(yīng)器（Green Chem., 2022, 24, 5952）；制備了具有環(huán)氧基的疏水離子液體凝膠微球，將辣根過氧化物酶固定在微球中，構(gòu)建了新型酶反應(yīng)器（Adv. Funct. Mater., 2024, 34 (46) 2407913）。本研究工作為在親水離子液體凝膠微球制備與應(yīng)用方面取得的新進展。

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c03345

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（責(zé)任編輯：xu）

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