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揚州大學(xué)吳德峰團隊 Small：共價有機框架氣凝膠的多級結(jié)構(gòu)的構(gòu)筑

2024-12-13 來源：高分子科技

近年來，共價有機框架（COFs）材料為質(zhì)量運輸功能器件的開發(fā)提供了一個新的平臺。然而，報道的研究主要集中在COFs作為粉末或薄膜的使用上，這兩種形態(tài)被用作質(zhì)量傳輸器件存在堆積嚴重和機械性能差等明顯的缺點。因此，開發(fā)具有分層結(jié)構(gòu)和理想機械強度的塊體COFs對于擴展COFs材料的應(yīng)用場景至關(guān)重要。

鑒于此，揚州大學(xué)吳德峰教授團隊近日在Small期刊上發(fā)表了以“Architecting Hierarchical Structures and Regulating Hydrophilicity of Covalent Organic Framework Aerogels for Optimizing Mass Transport Capacity”為題的論文，提出了一種具有可定制親水性和在COF氣凝膠內(nèi)部和表面同時構(gòu)建多級孔道結(jié)構(gòu)的方法，并對其在油/水分離和海水淡化中的應(yīng)用進行了詳細探討。研究工作首先刻意減緩聚合速率來合成了三種TpX-COF有機水凝膠，以便于通過改變其骨架中重復(fù)單元的芳香鏈長度來調(diào)節(jié)TpX-COF凝膠的親水性；然后通過定向冷凍技術(shù)，同時為TpX-COF氣凝膠構(gòu)筑多級孔道結(jié)構(gòu)和定向的MXene光熱涂層(圖1)，從而實現(xiàn)高效的質(zhì)量運輸能力。

圖1. Schematic illustration of the fabrication route of MX-TpX-COF aerogels.

定向冷凍賦予了TpX-COF氣凝膠中COF本體較好的多級孔道結(jié)構(gòu)，MXene涂層和COF凝膠內(nèi)部均存在著分布較寬的定向孔道（MXene涂層：20-65 μm，COF本體：10-40 μm）(圖2)。大孔和小孔結(jié)構(gòu)共存的特征有利于在毛細泵送保證供水和蓄水同時進行，提升物質(zhì)的快速運輸和海水富集的效率。

圖2. (a) Digital photo of MX-TpX-COF aerogel, and (b-g) SEM images and element mappings of the MX-TpX-COF aerogel.

圖3. Mechanical properties of three types of MX-TpX-COF aerogels.

此外，MXene涂層表面還存在局部有序的扇形孔道結(jié)構(gòu)，可同時充當濃縮海水的儲層和排水層，有利于水分的蒸發(fā)和鹽分的去除。此外，氣凝膠具有良好的強度和彈性恢復(fù)能力(圖3)，這對于TpX-COF氣凝膠作為長期耐用性的質(zhì)量運輸載體的應(yīng)用至關(guān)重要，體系的油水分離效率也可以通過改變COF結(jié)構(gòu)中芳香鏈的長短來調(diào)控(圖4)。

圖4. Hydrophilic properties of TpX-COF aerogels: (a) Digital pictures and water contact angles of three types of TpX-COF aerogels; (b) DFT calculation of three types of TpX-COF fragments for water and toluene at the optimal adsorption site; (c) Digital photographs of TpDT-COF aerogel absorbing dyed toluene and chloroform from water.

本研究開發(fā)的TpX-COF氣凝膠除具有較好的油/水分離性能外，其和MXene涂層復(fù)合的雙層氣凝膠蒸發(fā)器還具有良好的脫鹽性能（在一個太陽輻照下的蒸發(fā)速率為2.10 kg m^-2 h^-1, 轉(zhuǎn)化效率為91%），優(yōu)異的排鹽能力（在10%鹽水濃度下10次循環(huán)后蒸發(fā)速率保持穩(wěn)定）和較高結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和耐用性（400次壓縮循環(huán)，應(yīng)力<40%）(圖5)。

圖5. Solar steam generation performance of three types of MX-TpX-COF based evaporators.

這項工作提出了一種有趣的在COFs基氣凝膠內(nèi)部和氣凝膠表面上構(gòu)建多層結(jié)構(gòu)的策略，解鎖了塊體COFs作為功能器件的更多應(yīng)用場景和工作模式。揚州大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院的博士研究生王鳳為第一作者，吳德峰教授為通訊作者。該工作得到了國家自然科學(xué)基金項目和江蘇省普通高校研究生實踐創(chuàng)新計劃項目的支持。

文章鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202409382

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（責(zé)任編輯：xu）

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