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  具有多種自旋態的發光自由基材料在量子信息處理和自旋光電子學方面具有巨大的應用潛力，但這一領域的研究仍然有限。近日，吉林大學阿力木教授等人報道了首個在室溫下同時表現出單線態、雙線態和三線態發光特性的自由基聚合物。在聚合物中自由基的加入有效促進了單線態激發態到三線態激發態的系間竄越，顯著增強了三線態的發光強度。三線態發光的直接光學讀數表明了建立自旋光學界面的潛力。此外，這種聚合物在室溫下表現出約400 ns的較長自旋相干時間。這些自由基材料有望推動量子信息存儲和自旋光電子學的發展。

圖1. 自由基聚合物PAM-TTM3PCz和PAM-2TTM3PCz的（a）化學結構，（b）粉末的歸一化熒光光譜（插圖：在關閉365 nm UV燈前（左）和后（中和右）的PAM-TTM3PCz粉末的照片），（c）粉末在510 nm處的壽命衰減曲線（使用300 nm波長激發）。

  先前的研究表明，將穩定的自由基引入發色團上可以增強系間竄越（EISC）機制，增加三重態的數量，并產生具有高自旋激發態的分子。在本研究中，發光自由基聚合物PAM-TM3PCz和PAM-2TTM3Cz憑借保持高自旋激發態的同時，具有光學可讀性的特性脫穎而出。這兩種聚合物在發射光譜中分別呈現的三個不同的峰，對應分子在光激發后有三條返回基態的途徑（圖2a）。自由基誘導的EISC在光激發后的過程以及隨后新自旋態的形成如圖2b所示。自由基及其未配對電子的存在使其能夠與自旋配對電子進行交換相互作用，從而促進ISC，實現單重激發態（¹PAM-²R）到三重激發態（³PAM-²R^·）的快速有效轉變。當三重態和自由基（J_TR）之間的交換相互作用占主導地位時，系統進入強耦合態，可能形成激發三重態雙態（^2*[³PAM-²R^·]）和三重態四重態（^4*[³PAM-²R^.]，Q）。這一相互作用為進一步的自旋操控和量子信息處理提供了實驗基礎。

圖3. 四種自由基聚合物粉末的脈沖EPR結果。（a）PAM-TTM3PCz和PS-TTM3PCz，（b）PAM-2TTMM3PCz和PS-2TTM3PCz的歸一化EDFS光譜；（c）四種聚合物材料在室溫下的歸一化Hahn回波衰減曲線。

  遵循DiVincenzo標準，高自旋態在構建具有多個量子態的量子系統中起著重要作用，而長的自旋相干性時間會更有利于量子信息處理。在本研究中，發光自由基聚合物不僅具有高自旋態特性，同時展現出有較長的自旋相干時間（T_m）。為了評估這些材料的自旋特性，研究團隊利用X波段脈沖電子順磁共振（EPR）技術，在室溫下對所有發光自由基聚合物進行了回波檢測場掃描（EDFS）測量，成功觀察到明顯的自旋回波現象，從而確定了它們的g因子（圖3a和3b）。此外，通過哈恩回波實驗，研究人員測得了室溫下這些發光自由基聚合物的T_m，并通過擬合回波衰減曲線得到自旋相干時間的值（圖3c）。PAM-TTM3PCz的T_m值為396.2 ns，PAM-2TM3PCz為372.9 ns，超過了對比材料PS-TTM3PCz的229.9 ns和PS-2TTM3PCz的228.7 ns（表1）。這一延長的T_m意味著量子位能夠在更長時間內保持其量子態，從而增強了信息存儲的穩定性。

  在本研究中，作者成功合成了兩種新型發光自由基聚合物：PAM-TTM3PCz和PAM-2TM3PCz。這兩種聚合物在單一光譜區域內展現出單線態、雙線態和三線態的發光特性。特別引人注目的是，發光光譜清晰地顯示，自由基的存在顯著增強了三重態發光。這一發現通過光學檢測得到了驗證，證實了EISC機制的有效性以及高自旋激發態的生成。此外，這兩種自由基聚合物表現出較長的自旋相干時間，這是量子信息處理中一個關鍵的性能指標。綜合這些獨特的特性，PAM-TM3PCz和PAM-2TTM3Cz不僅在構建自旋光學界面方面具有良好的潛力，也為量子計算和量子信息處理這一新興領域的發展提供了一種可能。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.4c02735