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  實現(xiàn)OLED器件中的載流子傳輸平衡對于提高電致發(fā)光效率、延長器件壽命等具有重要意義。然而，由于有機分子本身的富電子特性，其空穴傳輸能力往往要優(yōu)于電子傳輸能力，因此，相比于空穴傳輸材料，性能優(yōu)異的電子傳輸材料更為稀缺。對OLED應用來說，一種理想的電子傳輸材料一般需要同時具備三種特性：1、電子遷移率高，使電子與空穴傳輸速率相匹配，促進載流子傳輸平衡；2、熱穩(wěn)定性好，能夠在器件工作過程中保持分子結構以及傳輸層形貌穩(wěn)定；3、三線態(tài)能級高，能夠更好地將激子限域在發(fā)光層中，提高器件效率。剛性平面型分子具有較強的分子間π?π相互作用，故常被作為載流子傳輸材料使用。但是，剛性平面載流子傳輸材料通常只在π?π堆積的方向上有較高的遷移率，而在其他方向上遷移率則較低，因此，其高載流子遷移率往往依賴于分子的堆積取向調(diào)控，給OLED器件的性能提高增加了工藝上的難度。此外，良好的共軛結構使得剛性平面分子難以獲得較高的三線態(tài)能級。削弱價鍵共軛能夠有效提高三線態(tài)能級，但同時也伴隨著熱穩(wěn)定性的降低等問題。因此，同時具備這三種特性的電子傳輸材料仍然較少。

  一方面，在這些空間共軛型分子中具有面對面堆疊的芳環(huán)基團，因而其具有很大的空間位阻。這有利于提高分子剛性，抑制芳環(huán)的扭轉運動，進而降低分子在得失電子過程中由于結構變化而產(chǎn)生的重整能λ。此外，更大的分子剛性有利于提高傳輸材料的玻璃化轉變溫度，增強傳輸層形貌的穩(wěn)定性，進而提高器件的穩(wěn)定性并延長其使用壽命。另一方面，相較于直線型平面分子，折疊型空間共軛分子內(nèi)的π?π堆疊的芳環(huán)基團與連接它們的芳環(huán)呈現(xiàn)接近正交的構型，因此可以在多個方向上與相鄰分子之間發(fā)生較強的軌道耦合，進而獲得不依賴于分子取向的高載流子遷移率。

  實驗結果顯示，折疊型空間共軛分子不僅具有較高的三線態(tài)能級（>2.7 eV）而且在分解溫度之下不存在玻璃態(tài)轉變，表現(xiàn)出優(yōu)良的熱穩(wěn)定性。同時，在無各向異性的蒸鍍膜中，折疊型空間共軛分子的電子遷移率比相應的直線型非空間共軛分子高2~3個數(shù)量級，表現(xiàn)出無取向依賴性的高效電子傳輸性能。與傳統(tǒng)商業(yè)化電子傳輸材料相比，利用這種空間共軛電子傳輸材料制備的OLED器件能夠在保證器件效率的同時，大大提高器件的穩(wěn)定性和壽命。進一步的實驗證明，以折疊型空間共軛電子傳輸材料有非常好的普適性，將其作為電子傳輸層搭配不同光色、不同發(fā)光機制的發(fā)光材料制備的OLED器件都具表現(xiàn)出高性能和長壽命的特點。

  該研究成果以“Through-Space Conjugated Electron Transport Materials for Improving Efficiency and Lifetime of Organic Light-Emitting Diodes”為題發(fā)表在Advanced Science 。文章的共同第一作者為華南理工大學沈平川博士和博士研究生劉昊。該工作受到國家自然科學基金委基礎科學中心項目（21788102）支持。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202200374