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  以二氧化碳為可再生原料合成聚合物已經(jīng)成為全球研究熱點，目前成熟的技術(shù)僅有其與環(huán)氧烷烴共聚合成聚碳酸酯。聚碳酸酯還可由環(huán)碳酸酯開環(huán)聚合制得，該方法中單體合成和聚合均無需高壓，能在溫和條件下進行，且對多種取代基、雜原子都有良好的適應(yīng)性。另一方面，烯烴和二氧化碳的共聚物受到的關(guān)注較少。最近十年，二氧化碳和1,3-丁二烯的反應(yīng)產(chǎn)物—δ-戊內(nèi)酯EVL因其高達29%的二氧化碳質(zhì)量分數(shù)和多烯基取代的結(jié)構(gòu)特點成為二者共聚的重要中間體，備受關(guān)注。EVL開環(huán)聚合得到的可降解聚酯含有大量可供聚合后修飾的碳碳雙鍵，在功能性材料領(lǐng)域具有應(yīng)用前景。

圖1 從二氧化碳、1,3-丁二烯和二醇到功能性聚酯-聚碳酸酯共聚物

  作者采用了一鍋一步的“Scrambling polymerizations”的聚合方法，聚合分為多個階段。以三亞甲基環(huán)碳酸酯（TMC）為例，首先EVL的自活化和TMC的開環(huán)均聚合同時發(fā)生。然后EVL的結(jié)構(gòu)單元通過酯交換反應(yīng)插入聚合物鏈中。聚合過程中數(shù)均分子量基本不變，EVL含量和玻璃化轉(zhuǎn)變溫度不斷上升。作者采用了常見的叔丁醇鉀為催化劑，最低用量可達單體的0.5 mol%。同時由于鉀離子的活化作用，EVL齊聚物中的多個環(huán)的開環(huán)反應(yīng)活化能均低于5 kcal/mol，可通過酯交換反應(yīng)進入共聚物主鏈中，使得聚合物中EVL含量可以達到69 mol%。

圖3 二氧化碳基聚酯和聚碳酸酯的二氧化碳和雙鍵含量的對比

圖5 交聯(lián)共聚物的單軸拉伸曲線

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.4c02023?articleRef=control