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西南交大周紹兵教授、向韜副教授團隊《Mater. Horiz.》：環境耐受多功能低共熔凝膠用于高靈敏度可穿戴傳感器

2025-01-19 來源：高分子科技

近年來，基于水凝膠柔性傳感器已經被廣泛應用于電子皮膚、運動健康檢測、人機交互界面。然而，水凝膠的分散介質是水，當溫度低于零攝氏度時不可避免會發生凍結而失去柔韌性、導電性等基本特性，這極大限制了柔性傳感器在低溫環境下的應用。低共熔溶劑（DES）具有低熔點、低揮發性等優點，因此，基于DES制備的低共熔凝膠（Eutectogel）具有良好的抗凍性能，有望成為水凝膠的替代者，應用于柔性傳感器。但是以純DES為分散介質制備的Eutectogel基傳感器仍存在靈敏度低、機械性能差等挑戰。

針對上述挑戰，西南交通大學周紹兵教授、向韜副教授團隊利用丙烯酸AA、甲基丙烯酸月桂酸酯LMA為反應單體在DES/H₂O二元溶劑中制備了一種高透明、抗凍、自粘附、自愈合和抗溶脹的多功能eutectogel。基于此eutectogel組裝了電阻式應變傳感器，通過調節二元溶劑的組分在保證抗凍性(-60 ^oC)的同時有效改善了eutectogel基傳感器的靈敏度，當H₂O和DES質量比為1:2時GF最高達到15.4。基于eutectogel的應變傳感器被應用于運動監測和加密信息傳輸，優異的抗凍性和靈敏度使得應變傳感器即使在-30 ^oC的低溫環境下也能穩定工作。總之，這項工作為設計用于低溫環境下的柔性傳感器提供了一種簡單有效的策略。這項研究成果以“Environmentally tolerant multifunctional eutectogel for highly sensitive wearable sensors”為題發表在《Materials Horizons》雜志上。文章第一作者為西南交通大學韋正恩和賈良好，通訊作者為向韜副教授。該課題得到了國家自然科學基金、四川省科技計劃和中央高校基本科研業務費等的資助和支持。

圖1. PAL低共熔凝膠的制備、化學結構和性能。（a）低共熔凝膠的制備、相互作用和特性示意圖。（b）低共熔凝膠的透明度。（c）低共熔凝膠在運動監測和信息傳輸中的應用。（d）DES和水分子之間的氫鍵相互作用。

圖2. PAL低共熔凝膠的力學性能。（a）PAL低共熔凝膠拉伸試驗照片。（b）PAL低共熔凝膠的拉伸應力-應變曲線。（c）PAL低共熔凝膠的楊氏模量和拉伸強度。（d）PAL66與其他報道的低共熔凝膠的拉伸強度和伸長率的比較。（e）PAL66低共熔凝膠在50%至500%不同應變下的連續加卸載拉伸試驗。（f）計算出的PAL66低共熔凝膠的總能量、耗散能量和耗散率。（g）PAL66低共熔凝膠在200%應變20次循環加卸載拉伸試驗中的表現。（h）相應的每個循環的最大拉伸應力和耗散能量。

圖3. PAL低共熔凝膠的抗凍性能。（a）25℃和60℃下PAL0和PAL66低共熔凝膠的數碼照片。（b）不同溫度下PAL0和PAL66的拉伸應力-應變曲線。（c）PAL0和PAL66低共熔凝膠的DSC曲線。（d）氫鍵供體-受體距離的概率密度函數。（e）氫鍵供體-受體角的概率密度函數。（f）氫鍵類型和數量與模擬時間的關系。（g）H2O–H2O和H₂O–DES的結合能。（h）H₂O–H₂O和H₂O–DES的IGMH三維圖。

圖4. PAL66低共熔凝膠的粘附和自修復性能。（a）PAL66低共熔凝膠粘附在不同基材上的數碼照片。（b）PAL66低共熔凝膠與不同基材之間的粘附機理。（c）搭接剪切試驗示意圖。（d）PAL66與不同基材之間的粘附力曲線。（e）PAL66與不同基材之間的粘附強度。（f）原始和修復后的PAL66低共熔凝膠在不同修復方式和溫度下的應力-應變曲線。（g）PAL66低共熔凝膠在不同修復方式和溫度下的自修復效率。（h）PAL66低共熔凝膠自修復的數碼照片和劃痕實驗的光學顯微鏡圖像。

圖5. 基于PAL66低共熔凝膠的應變傳感器的性能。（a）PAL66低共熔凝膠應變傳感器的相對電阻與應變曲線。（b）將PAL66低共熔凝膠應變傳感器與先前報道的低共熔凝膠應變傳感器在兩個關鍵性能參數上進行比較：GF（最好更高）和防凍溫度（最好更低）。（c）在不同拉伸速率下拉伸至50％的PAL66低共熔凝膠應變傳感器的相對電阻變化。（d）和（e）在小應變（10-30％）和大應變（100-300％）的漸進循環載荷過程中PAL低共熔凝膠應變傳感器的相對電阻變化。（f）PAL66低共熔凝膠應變傳感器在50％拉伸應變的循環加載-卸載下進行8000次循環的相對電阻變化。

圖6. PAL66低共熔凝膠應變傳感器的應用。（a）應變傳感器監測機器人運動的示意圖。（b）和（c）應變傳感器監測機器人抓取不同尺寸物體的彎曲程度。（d）和（e）應變傳感器監測機器人行走時膝蓋彎曲的程度。（f）應變傳感器輸出信號對應于摩爾斯電碼。（g）25 ℃時應變傳感器輸出信號“YES”。（h）25 ℃時應變傳感器輸出信號“NO”。（i）25 ℃時應變傳感器輸出信號“DES”。（j）-30 ℃時應變傳感器輸出信號“YES”。（k）-30 ℃時應變傳感器輸出信號“NO”。（l）-30 ℃時應變傳感器輸出信號“DES”。

該工作是團隊近期關于多功能凝膠材料在柔性傳感器和組織工程領域的最新進展之一。在過去的幾年中，該團隊著眼于材料的物理化學結構設計、表面改性及功能化設計，探索研究了智能凝膠材料在糖尿病皮膚修復（Bioact. Mater. 2023, 20, 561; Adv. Healthc. Mater. 2024, 13, 2301885；Adv. Healthc. Mater. 2024, 13, 2304536）、抗凍多功能水凝膠傳感器（Chem. Eng. J. 2024, 501, 157822；Chem. Eng. J. 2024, 495, 153734）、鹽響應柔性傳感器（J. Mater. Chem. A 2021, 9, 1048）等領域的應用。

原文鏈接：https://doi.org/10.1039/D4MH01665C

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（責任編輯：xu）

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