在全球能源格局持續變革的大背景下,清潔能源和高附加值化學品的需求呈現出迅猛增長的態勢,甲烷的高效轉化成為化學領域至關重要的研究焦點。甲烷作為天然氣和頁巖氣的最主要成分,儲量極其豐富,在化學合成領域蘊含著巨大的潛力,是極為理想的碳源。
然而,甲烷分子的化學性質高度穩定,這種穩定性為其轉化帶來了諸多棘手難題。傳統的工業轉化工藝通常需要在高溫高壓的苛刻條件下進行,能耗巨大。特別是在制備需要通過C-C耦合反應生成的高價值產物時,平衡其轉化率和選擇性更是面臨諸多困難。
該研究成果以Methane oxidation to ethanol by a molecular junction photocatalyst為題發表于《Nature》上。論文第一作者為謝吉嘉,2019年畢業于英國倫敦大學學院,2020年起就職于中國石化北京化工研究院。通訊作者為清華大學唐軍旺教授、中國科學技術大學黃偉新教授、英國卡迪夫大學C. Richard A. Catlow院士和香港大學郭正曉教授。
為證實這一發現,應用CTF-1進行了光催化甲烷活化實驗,發現當水和氧氣同時存在時,乙醇的生成量大幅增加。同時與典型的無機光催化劑 TiO2 和聚合物催化劑 g-C3N4 相比,CTF-1 在活性和選擇性上均展現出顯著優勢。TiO2 但同樣條件下僅生成 CO2,g-C3N4 可以將甲烷轉化為乙醇,但其產量和選擇性較低。 CTF-1 產生的乙醇量是 g-C3N4 的5倍且選擇性達到 79%。為進一步提高活性,對 CTF-1 進行了 Pt 修飾,結果表明 3wt% PtOx 的引入使乙醇產量提高近 50%,同時保持約 80% 的選擇性。
原文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41586-025-08630-x
下載:Methane oxidation to ethanol by a molecular junction photocatalyst