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寧波大學趙傳壯教授 Sci. Adv.: 抗磨損和抗沖擊水凝膠的鹽焊接策略

2025-01-26 來源：高分子科技

力學強度和修復速率的權衡是自修復高分子材料的開發和設計中最大的挑戰。力學強度的提升意味著分子鏈發生了高度的纏結、交聯或結晶等作用，而這些作用會削弱分子鏈的運動從而減緩材料的修復過程。

寧波大學趙傳壯課題組近期提出了“鹽焊接”策略，用于構筑高力學強度和快速修復的水凝膠材料（圖1）。這一策略利用了氫鍵締合水凝膠的Hofmeister效應：在凝膠斷面加入鹽溶鹽離子加速鏈段運動促進斷面兩側凝膠網絡的融合（即“鹽融化”），隨后在受損處加入鹽析鹽離子促進鏈段的氫鍵締合并提升材料力學強度（即“鹽固化”）。該水凝膠在室溫下焊接95分鐘內可達到23 MPa的愈合強度，愈合效率接近100%。憑借其寬域可調的機械強度和快速的愈合速率，該水凝膠可望被開發為性能優異的耐磨材料和抗沖擊裝置。

圖1. 受金屬熱焊接啟發的鹽焊水凝膠概念圖

該水凝膠材料（PMHB）通過甲基丙烯酰胺、丙烯酸羥乙酯和硼酸鈉共聚而成。作者首先考察了鹽離子PMHB水凝膠的力學性能的影響。當鹽的類型從鹽溶鹽改變成鹽析鹽后，其楊氏模量從10^-⁴ MPa級別增加大10² MPa級別，體現了巨大范圍的力學可調性（圖2）。小角X射線散射和流變實驗揭示了模量劇烈變化的原因：鹽析鹽引起了水凝膠的相分離，其疏水相區轉變成了玻璃態，導致了凝膠的高模量。作者還研究了PMHB水凝膠在不同鹽溶液中的粘彈性質，其儲能模量和損耗模量對剪切頻率的曲線經過平移后可以完美地疊加到一條主曲線上。主曲線清楚地顯示了四個區域，Hofmeister鹽離子有效地促進了水凝膠固態和粘流態之間的可逆轉化，從而為鹽焊接奠定了基礎。

圖2. PMHB水凝膠的合成過程、力學性能和流變性能。

鹽焊接策略包括鹽融化和鹽固化兩步（圖3）。在鹽融化過程中，將鹽溶鹽施加在水凝膠的斷裂表面，促進鏈在界面上擴散，以及硼酸酯鍵的重組。在鹽固化過程中，鹽析鹽促進酰胺基的氫鍵、聚合物鏈的聚集和玻璃化微區的形成，最終回復了材料的力學強度。作者通過熒光顯微鏡、低場核磁以及拉伸測試驗證該策略的可行性，并優化了各步驟所需的時間。結果表明， PMHB 水凝膠在鹽焊接11分鐘后，愈合后的拉伸強度達到4.0 MPa，在焊接95分鐘后達到 23 MPa。

圖3. PMHB水凝膠的鹽焊接工藝

檸檬酸鈉處理的PMHB水凝膠具有最高的模量，這使其成為耐磨材料的候選材料（圖4）。檸檬酸鈉處理的PMHB水凝膠始終保持較低的摩擦系數，即使經過25000次摩擦循環，也未產生明顯損傷。該水凝膠的耐磨性能與聚四氟乙烯相當，優于金屬鈦。對于耐磨材料，裂紋的存在會加劇磨損并減少其使用壽命。鹽焊接被證明是一種提高材料耐久性的有效方法。，檸檬酸鈉處理的PMHB水凝膠水凝膠經人為損傷導致摩擦系數增加了10%，而經過鹽焊接處理后，表面的磨損痕跡消失且摩擦系數恢復到初始值。

圖4. 可鹽焊接PMHB-Na₃Cit水凝膠的耐磨性能

硫酸鈉處理的PMHB水凝膠位于玻璃化轉變區，具有較高的損耗角，因此具有優異的阻尼能力（圖5）。通過落球沖擊測試證明硫酸鈉處理的PMHB水凝膠可以迅速抑重物掉落的沖擊波。其阻尼效果不僅超過了相同厚度的PDMS、D3O和Poron等商品化阻尼材料。鹽焊策略可用于修復阻尼水凝膠中的裂紋。鹽焊接修復的水凝膠保持了原有的抗沖擊性，其阻尼性能仍然與未受損的水凝膠一樣有效。此外，不同鹽處理的PMHB水凝膠可以成功地焊接在一起，組裝成復合結構，提高阻尼性能。因此，鹽焊接策略提供了一種簡單和有效的方法來制造具有多組件的異質結構，比基于單一組件材料的同質結構提供了更優越的性能。

圖5. 可鹽焊接PMHB-Na₂SO₄水凝膠的抗沖擊性能。

本研究提出了一種鹽焊策略來克服可愈合水凝膠愈合率和機械強度之間的權衡問題，這項工作將啟發高性能水凝膠材料的設計和應用。

以上相關成果發表在Science Advances上。論文的第一作者為寧波大學2022級碩士研究生賈江鵬，通訊作者為寧波大學趙傳壯教授。西安交通大學秦立果教授為論文共同通訊作者。該工作受到國家自然科學基金、寧波市青年科技領軍人才項目、寧波大學“力學+”交叉學科拔尖創新青年基金的支持。

論文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adr9834

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（責任編輯：xu）

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