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  發(fā)展具有更高復(fù)雜性和功能性的仿生自組裝結(jié)構(gòu)（如：人工二維超分子組裝體（2DSAs））是解決日益嚴(yán)峻的能源環(huán)境問(wèn)題的有效途徑。目前，有關(guān)2DSAs的研究已經(jīng)在兩方面取得了顯著進(jìn)展：一是具有高效電子傳輸?shù)倪叧希?/span>edge-on）型2DSAs，二是具有多個(gè)活性位點(diǎn)的面朝上（face-on）型2DSAs。然而，在上述兩種2DSAs結(jié)構(gòu)中同時(shí)實(shí)現(xiàn)高效電子傳輸和多個(gè)活性位點(diǎn)仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)，而這對(duì)于提升光催化性能至關(guān)重要，其主要是由于缺乏合適的組裝結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)并實(shí)現(xiàn)有效的分子間軌道重疊和增加與底物接觸。基于此，發(fā)展新的仿生結(jié)構(gòu)以克服上述局限就顯得尤為重要。

  近日，受到單子葉植物中平行葉脈有助于底物轉(zhuǎn)移的啟發(fā)，西北工業(yè)大學(xué)田威教授團(tuán)隊(duì)在前期利用可控陽(yáng)離子–π化學(xué)精準(zhǔn)構(gòu)筑超分子聚合物的工作基礎(chǔ)上，進(jìn)一步通過(guò)陽(yáng)離子-π作用和氫鍵協(xié)同驅(qū)動(dòng)剛性多臂單體的分級(jí)自組裝策略，將平行排列的1D導(dǎo)管和edge-on堆積模式集成到同一2DSAs結(jié)構(gòu)中，最終構(gòu)筑出了仿平行葉脈狀二維層狀超分子聚合物。上述結(jié)構(gòu)有效提高了電荷分離和載流子傳輸能力，與不含1D導(dǎo)管的對(duì)照組相比，其可使光催化析氫速率從0.2 mmol h^-1 g^-1提升至3.5 mmol h^-1 g^-1。上述結(jié)果為二維功能超分子聚合物的仿生合成和應(yīng)用領(lǐng)域拓展提供了新思路。

  該文合成了一系列C₃對(duì)稱的含剛性芳香核且由烯胺酮連接外圍吡啶鹽基團(tuán)的非平面單體。該單體首先通過(guò)兩種不同的作用模式（交錯(cuò)型和滑移型陽(yáng)離子-π作用模式）協(xié)同導(dǎo)向形成一維柱狀結(jié)構(gòu)；其次通過(guò)強(qiáng)的氫鍵作用進(jìn)行橫向自組裝，形成具有1D導(dǎo)管的二維層狀結(jié)構(gòu)；最后在弱的氫鍵驅(qū)動(dòng)下進(jìn)行層間堆積，形成厚度約為 4 nm 的 二維層狀超分子聚合物。

  光物理性能和析氫研究結(jié)果表明：長(zhǎng)程陽(yáng)離子-π堆積和1D導(dǎo)管結(jié)構(gòu)對(duì)于二維層狀超分子聚合物的析氫性能起到關(guān)鍵作用。吡啶鹽與π基元之間的長(zhǎng)程陽(yáng)離子-π作用模式形成了電荷轉(zhuǎn)移通道，同時(shí)二維平面內(nèi)嵌入的1D導(dǎo)管結(jié)構(gòu)進(jìn)一步促進(jìn)了多電子轉(zhuǎn)移路徑的形成，從而有效優(yōu)化了電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)并提升了光催化析氫效率。

  相關(guān)工作近期發(fā)表在J. Am. Chem. Soc. 團(tuán)隊(duì)博士研究生張居安和已畢業(yè)博士肖雪冬為文章的共同第一作者，西北工業(yè)大學(xué)田威教授為通訊作者。

  論文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.5c00204

  Biomimetic Parallel Vein-like Two-Dimensional Supramolecular Layers Containing Embedded One-Dimensional Conduits Driven by Cation?π Interaction and Hydrogen Bonding to Promote Photocatalytic Hydrogen Evolution

  Ju-An Zhang, Xuedong Xiao, Jinyi Wang, Shuai Luo, Yi Lu, Yan-Yu Pang, Wei Tian*

  J. Am. Chem. Soc. 2025, DOI: 10.1021/jacs.5c00204