核廢料中的放射性碘(如129I、131I)是威脅環境與人類健康的重要污染物,其高效捕獲一直是全球核污染治理的難點。近日,吉林大學化學學院楊英威教授團隊發表了相關的最新研究成果,該團隊設計并構建了一種鹵素鍵驅動的柱芳烴基超分子聚合物,用于快速碘捕獲。
圖1. 10BPTP和2BPTP合成路線以及碘吸附示意圖
該研究團隊選用柱[5]芳烴衍生物(10BrP5)作為鹵素鍵供體,以三(4-(吡啶-4-基)苯基)胺(TPPA)作為強鹵素鍵受體,通過鹵素鍵相互作用成功構建了柱芳烴基超分子聚合物10BrP5-TPPA(簡稱10BPTP,圖1)。研究團隊采用傅里葉變換紅外光譜、X射線光電子能譜以及密度泛函理論計算等多種表征手段,系統驗證了10BPTP中Br···N鹵素鍵的形成及電荷轉移相互作用的存在。實驗表明,10BPTP展現出卓越的碘捕獲能力。對溶液中碘的捕獲動力學速率為2.7×10-2 g mg-1 min-1(圖2),而對揮發性碘的去除速率達到1.57 g g-1 h-1,同時,表現出較高的吸附容量(圖3)。與對照材料2BPTP相比,10BPTP的高效吸附性能主要歸因于其獨特的海綿狀微觀結構,這種結構顯著促進了碘分子的快速擴散。此外,10BPTP還展現出優異的熱穩定性和化學穩定性,確保了在碘吸附過程中材料結構的完整性。進一步研究表明,該材料具有良好的溶劑和酸堿穩定性,在多種有機溶劑及不同pH值的溶液環境中仍能維持初始結構,顯示出良好的實際應用潛力。
圖2. 不同合成條件下得到的10BPTP對水溶液中碘的吸附
圖3. 10BPTP對碘(蒸汽和環己烷溶液)的捕獲性能及與其他材料的吸附速率對比
該研究開發了一種新型的高效碘吸附劑,證明了鹵素鍵驅動組裝在構建高穩定性功能材料中的獨特優勢,為開發應用于核廢料處理、工業廢氣凈化等領域的功能材料提供了新的結構設計思路。近期,該工作發表在《ACS Materials Letters》上,得到國家自然科學基金(52173200)及吉林省自然科學基金(20230101052JC)的支持。
全文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsmaterialslett.5c00539
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