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  聚氨酯因其可調控的機械性能、優異的化學穩定性、耐候性及多功能性，在過去數年中受到廣泛研究關注。通過引入動態交聯網絡，聚氨酯可實現能量耗散，并對外部刺激產生動態響應，從而衍生出自修復、形狀記憶和可重構拓撲等智能行為。此外，結合3D打印等新興增材制造技術，聚氨酯的結構設計更加靈活可定制，這極大地拓展了其在柔性傳感器、軟機器人和生物電子等先進領域的應用潛力。然而，目前動態金屬配位鍵的構筑方法（如將聚合物浸泡于金屬離子鹽溶液、聚合物前體與金屬離子直接共混或原位聚合等）仍存在諸多局限性，包括制備過程復雜、耗時較長、配位過程不可控以及配位網絡不均勻等問題。這些問題限制了強韌、多功能且可打印的聚氨酯材料的開發。

  西北大學研究團隊提出了一種基于可見光介導原位金屬配位（VSMC）的簡便通用策略，用于制備高性能動態交聯水性聚氨酯（DCWPU）。該光化學反應策略通過可見光誘導乙二胺四乙酸鹽（EDTA鹽）的光降解，實現金屬離子的快速可控釋放，同時正交引發自由基聚合反應。這種同步過程構建的均勻金屬配位網絡，使DCWPU的拉伸應變、應力及韌性顯著提升。此外，金屬配位網絡的熱可逆性進一步賦予材料多重智能特性，包括形狀記憶、形狀可重構和自修復行為。VSMC策略的高效性顯著縮短了材料制備時間——其凝膠化時間可低至5秒以下，這一特性極大提升了DCWPU的3D打印適用性。基于上述優勢，研究團隊成功將DCWPU與增材制造技術結合，展示了其在定制化智能軟設備與器件中的應用潛力。相關工作以“Designing Strong yet Tough, Multifunctional and Printable Dynamic Crosslinking Waterborne Polyurethane for Customizable Smart Soft Devices”發表在《Advanced Functional Materials》。

VSMC策略設計高性能DCWPU

  VSMC策略的關鍵設計過程涉及利用三聯吡啶釕配合物（Ru(II)）光化學觸發兩個正交的光反應：EDTA-Zn的降解和經典的自由基聚合。其中，EDTA-Zn的光降解能夠快速且可控的釋放Zn²⁺，使之與水性聚氨酯分子上的羧基原位形成配位。與此同時，自由基聚合能夠同步生成聚合物骨架，從而實現含有金屬配位網絡的DCWPU的一步高效制備。

圖1. VSMC策略設計高性能DCWPU。

DCWPU的機械性能

  在得到DCWPU后，研究者對其進行了機械性能測試。結果表明，金屬配位網絡的引入能夠顯著增強DCWPU的機械性能，其抗穿刺能力大約是不含金屬配位網絡的對照組的兩倍；同時顯示出優越的抗蠕變能力，其松弛時間為1050秒，顯著長于對照組的200秒；DCWPU還顯示出顯著增強的抗疲勞能力，在超過3000次循環拉伸測試后保持完好，相比之下對照組僅在1000次循環后就被破壞了。

圖2. DCWPU的性能研究。

DCWPU的機械性能的增強機制分析

  除此之外，通過與其他常用的配位方式對比得出，VSMC策略制備的DCWPU機械性能更為優異。進一步采用溶脹實驗、掃描電子顯微鏡和元素分布測試等表征手段對其增韌機制進了探究。結果表明，VSMC策略實現的Zn²⁺可控釋放，能夠原位構建更高效、均勻和緊湊的金屬配位網絡，這是DCWPU機械性能提升的重要因素。

圖3. DCWPU機械性能增強機制分析。

動態金屬配位網絡和多功能性

  在此之后，研究者對動態網絡的機理和材料的多功能性做出了探索與討論，發現通過VSMC策略獲得的均勻金屬配位網絡還能夠在溫度變化下進行高效地解離和重新組合，賦予了DCWPU優異的形狀記憶性能、自修復性能和形狀重構特性，極大地提高了DCWPU在應用時的形狀適應性和使用壽命。

圖4. 動態金屬配位網絡與多功能性。

DCWPU的3D打印和應用

  最后，研究者還發現通過高效的VSMC策略制備的DCWPU僅需要2秒即可實現凝膠化，并且凝膠過程還表現出了高度的可控性。這使得該策略與增材制造技術的高度兼容。基于以上優點，研究者制備了多個定制化的DCWPU結構，利用材料的強而韌的特點、多功能性和可打印性展示了其在定制化智能軟執行器、柔性可穿戴傳感器件的設計和應用。

圖5. DCWPU在可定制智能軟設備中的應用。

  研究者介紹了一種高效的VSMC策略，用于制造高性能的DCWPU。這種VSMC策略方法能原位形成均勻的金屬配位網絡，由此制備的DCWPU具有強而韌的機械性能，并具備包括自修復、形狀重構和形狀記憶性能等多重功能特性。此外，VSMC策略賦予了DCWPU快速且可控的凝膠化能力，使其能夠與先進的3D打印技術相結合，實現智能軟體設備的定制化設計和制備。這一工作顯著提高了DCWPU的結構設計靈活性和功能性，為其在軟體機器人、可穿戴設備和生物電子等領域的先進和定制化應用提供了重要參考。

  西北大學碩士研究生盧星元為文章的第一作者，魏洪秋副教授和于游教授為共同通訊作者。此研究工作得到了國家自然科學基金（12102342, 22175141）、中國科協青年人才托舉工程(2022QNRC001)、陜西省自然基金(2023-JC-JQ-14, 2022JQ-146)、陜西省杰出青年基金(202203021211093)的資助。

  論文信息：

  Xingyuan Lu, Hongqiu Wei*, Ping Zhang, An Wei, Siying Zhao, Qian Wang, Jupen Liu, You Yu*. Designing Strong yet Tough, Multifunctional and Printable Dynamic Cross-Linking Waterborne Polyurethane for Customizable Smart Soft Devices. Adv. Funct. Mater. 2025, 2502720.

  https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202502720

作者簡介：

  魏洪秋：西北大學化學與材料科學學院特評副教授、碩士生導師。中國科協青年人才托舉工程及西安市科協青年人才托舉計劃入選者，SAMPE中國大陸總會智能復合材料專業委員會委員。博士畢業于哈爾濱工業大學，師從冷勁松院士。主要從事光化學輔助多功能形狀記憶聚合物材料設計及4D打印、構效關系和功能應用研究。相關研究成果累計發表論文35篇，其中以第一或通訊作者在Nat. Commun.、ACS Nano、Adv. Funct. Mater.、Chem.Eng.J.、Compos. Part B-Eng.、等期刊發表研究型論文15篇。先后主持國家自然科學基金青年項目、中國博士后面上項目、陜西省自然科學基金青年項目等國家級和省部級項目。獲得授權中國發明專利多項。