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  全球塑料產量的急劇攀升正引發日益嚴峻的環境問題，這使開發塑料的可持續替代材料成為當前材料領域的重要方向。除塑料基體外，塑料的豐富色彩通常依賴合成染料或顏料，其存在生產過程能耗高、影響塑料再生利用等問題。盡管結構色材料可避免傳統著色劑的環境問題，但現有技術難以有效兼顧塑料的高機械強度、便捷加工性、廣泛可調的結構色。

  東華大學武培怡/侯磊研究團隊前期圍繞聚合物材料的強韌化開展了一些工作：基于氫鍵調控策略構筑了高強韌纖維素醚/聚甲基丙烯酸超分子水凝膠，并以此為基礎制得兼具高強高模和水塑任意成形的“綠色”塑料(Adv. Mater. 2022, 34, 2201065；Adv. Sci. 2024, 11, 2405301)；通過在合適的彈性體基質中引入具有協同效應的鋰鍵和氫鍵，構筑了兼有高機械性能、高離子電導率和鮮艷結構色的光子晶體離子彈性體(Adv. Mater. 2023, 35, 2211342)；基于多級相結構調控開發了一種在復雜水環境和空氣中均具有極高強度和韌性的“兩棲”聚合物材料(Adv. Mater. 2024, 36, 2307290)；基于水介導的相分離演化策略制備高機械強度且室溫可再加工的聚合物材料(Matter 2025, 8, 102099)。

  東華大學武培怡/侯磊研究團隊近期提出一種基于分子相互作用調控策略，該工作利用纖維素衍生物——羥丙基纖維素(HPC)的膽甾型液晶特性，通過引入天然小分子檸檬酸(CA)作為強氫鍵供體，成功制備出可食用、具有明亮結構色且機械性能優異的塑料替代品。具體而言，HPC在溶液中自組裝形成膽甾型液晶結構從而產生結構色，但干燥后螺旋結構塌縮導致透明化；CA通過與HPC形成強氫鍵而進入膽甾相結構，從而有效抑制了室溫干燥過程中HPC膽甾相結構螺距的顯著收縮，最終得到在可見光全光譜中具有線性可調的全天然結構色塑料 (圖1)。

圖1. 可食用結構色塑料的設計、制備與展示

  HPC和CA之間的強氫鍵作用不僅抑制了脫水后HPC膽甾型液晶結構的塌縮，同時有助于材料機械性能的提升(圖2)。SEM和SAXS結果顯示了CA的引入導致結構色塑料的螺距相比于純HPC薄膜明顯增大。反射光譜進一步表明，當塑料中CA含量從12 wt%增加至16 wt%，其反射波長從434 nm紅移至691 nm，且CA含量與塑料的反射波長之間具有良好的線性關系，這為精確調節HPC基塑料的結構色提供了支撐。此外，與純HPC薄膜相比，HPC/CA塑料的楊氏模量和拉伸斷裂強度顯著提高，這可歸因于CA的物理交聯效應。其中，HPC/CA塑料的楊氏模量高達1.6 GPa，斷裂強度高達72 MPa，可媲美大多數商用塑料。

圖2. 塑料的結構色與機械性能表征

  通過低場核磁和紅外光譜深入揭示了CA穩定結構色和增強機械性能的分子基礎（圖3）。CA作為強氫鍵供體，通過羧基與HPC鏈上的醚鍵形成強氫鍵，插入到膽甾相螺旋結構中限制了分子鏈運動（低場核磁氫譜顯示質子受限增強），起到了物理交聯點的作用，從而顯著提升了材料的機械強度。紅外光譜及二維相關分析進一步揭示了HPC/CA水溶液干燥過程的分子機制以及CA-HPC間氫鍵的關鍵主導作用。

圖3. HPC/CA結構色塑料形成的分子機制

  HPC/CA結構色塑料具有優異的可持續加工及回收性能（圖4）。得益于HPC/CA水溶液的剪切變稀特性，可以通過3D打印技術實現復雜圖案的加工；此外，還可以通過注塑、折紙等方式加工得到復雜的立體結構。與此同時，由于HPC/CA結構色塑料的氫鍵基超分子結構，其可以在水的輔助下進行便捷回收，且回收的HPC/CA塑料機械性能和結構色基本不變。

圖4. HPC/CA塑料的可持續加工及回收性能

  以上研究成果近期以“Edible Structurally Colored Plastics”為題發表在《ACS Nano》上。東華大學化學與化工學院碩士研究生馬旭為文章第一作者，通訊作者為武培怡教授和侯磊副研究員。

  該研究工作得到了國家自然科學基金等項目的資助與支持，德國于利希中子散射中心(JCNS)吳寶虎博士也參與了該研究。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.5c05346