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浙江大學聚合物分離膜表面工程課題組在貽貝仿生化學領域取得系列進展

近年來，貽貝仿生化學因反應條件溫和、適用范圍廣泛、后功能化多樣等特點，在材料與表面科學領域受到了研究者們的廣泛關注。自2014年起，浙江大學徐志康教授課題組圍繞“基于貽貝仿生化學的聚合物分離膜表面工程”開展了一系列工作，發展了多巴胺輔助共沉積技術，并將其應用于油水分離膜、新型納濾膜、催化功能膜、鋰電池隔膜的制備與改性，兩年發表學術論文近20篇，兩篇論文入選ESI高被引論文(J. Mater. Chem. A, 2014, 2, 10225; J. Membr. Sci., 2015, 483, 42)。最近，他們在前期工作的基礎上進一步開展系統深入研究，取得了一系列重要進展。

改良沉積技術

沉積時間冗長、涂層均勻性欠缺、酸堿穩定性差，是阻礙多巴胺沉積技術發展與應用的主要瓶頸。該課題組于2014年提出的聚多巴胺/聚乙烯亞胺(PDA/PEI)共沉積技術能在一定程度上解決上述問題，沉積時間縮短至4小時左右，且親水性與穩定性均有提高，但距可實際應用仍有一定距離。最近，他們發展了CuSO₄/H₂O₂促進多巴胺快速氧化沉積過程，相關成果“CuSO₄/H₂O₂-induced Rapid Deposition of Polydopamine Coatings with High Uniformity and Enhanced Stability”發表于化學領域權威期刊Angew. Chem. Int. Ed. (2016, 55, 3054-3057)。在該研究中，CuSO₄/H₂O₂的加入可有效提高體系氧化能力，不僅加速了多巴胺的沉積過程，使得沉積時間縮短至40分鐘左右；并且在氧化過程中形成了更多的共價鍵取代非共價鍵，涂層在親水性、耐有機溶劑、耐強酸強堿等性質上都有顯著提高。此外，Cu²⁺也賦予了涂層優異的殺菌性能。

另一方面，該課題組還發展了電場輔助多巴胺快速定向共沉積技術，相關論文“Mussel-inspired Coatings Directed and Accelerated by an Electric Field”發表于Macromol. Rapid. Commun. (2016, DOI: 10.1002/marc.201600271)。他們發現在電場的作用下，陽極附近產生的氧氣可加速多巴胺的氧化沉積過程；同時，多巴胺與溶液中的聚電解質可在電場中定向遷移，使得放置在不同位置上(陰極、陽極或中間)的聚合物膜具有不同的表面化學性質，實現了對沉積過程的有效控制。有趣的是，該方法可以實現聚合物膜表面不對稱改性，為發展新型不對稱分離膜提供了新的思路。

創新納濾概念

納濾膜一直是分離膜科學與技術的研究熱點之一，在污水處理、海水脫鹽等領域具有廣泛的應用前景。在前期工作中，該課題組利用PDA/PEI共沉積技術成功制備了納濾膜皮層，并在此基礎上發展了一系列“基于可控共沉積技術”的納濾膜制備體系。最近，他們將目光聚焦到納濾膜研究中的一個重要問題：納濾膜的孔徑分布。

傳統納濾膜的膜孔孔徑分布較寬，不僅降低了分離精度，也會提高分離能耗。針對這一問題，該課題組首次提出了“孔徑自規范納濾膜”的新概念，相關論文“Nanofiltration Membranes with Narrowed Pore Size Distribution via Pore Wall Modification”發表于RSC旗下雜志Chem. Comm. (2016, DOI: 10.1039/C6CC03842E)。他們利用了分離膜過濾過程中反應性分子優先通過較大膜孔這一特性，結合聚多巴胺對巰基化合物的催化偶聯反應(Polydopamine as Catalyst for Thiol Coupling", ChemCatChem, 2015, 7, 3822-3825)，實現了巰基丙磺酸鈉(MPSI)對PDA/PEI納濾膜膜孔的“區別”修飾，有效縮小了膜孔孔徑分布，使得納濾膜的分離精度進一步提高。“孔徑自規范”這一概念也將為孔徑窄分布分離膜的構建提供新的思路。

發展Janus膜

具有不對稱浸潤性的分離膜通常被稱為Janus膜，可用于液體定向傳輸、油水乳液分離等領域。傳統的Janus膜制備過程較為復雜，一般需通過單面光降解或光接枝過程實現膜的不對稱改性。該課題組在全面總結和分析Janus膜的研究進展與發展方向的基礎上(Janus Membranes: Exploring Duality for Advanced Separation, Angew. Chem. Int. Ed., 2016, DOI: 10.1002/anie.201601589)，利用前期發展的PDA/PEI共沉積技術，對疏水的聚丙烯微孔膜進行了單面改性，簡單方便地制備了具有親/疏水性的Janus膜，并將該分離膜用于超細鼓泡過程，相關論文“Janus Membranes with Asymmetric Wettability for Fine Bubble Aeration”發表于Adv. Mater. Interfaces (2016, 3, 1500774)。

鼓泡操作常用于氣液反應過程，較小的氣泡有助于增加氣液接觸面積，提高氣泡駐留時間，促進氣液傳質。對于Janus膜而言，親水表面在水下表現出超疏氣性，可有效降低氣泡與膜表面的黏附力，縮小氣泡尺寸；疏水表面有助于氣體進入膜孔，可有效降低鼓泡阻力，減小操作壓力。實驗結果表明，該膜可有效減小氣泡尺寸(氣泡尺寸為相同孔徑疏水膜的1/8），并且保證較低的操作壓力。將Janus膜用于O₂及CO₂鼓泡過程，可使氣體在水中的溶解度大幅提升。他們將Janus膜用于碳酸酐酶固定CO₂過程，其固定效率是傳統氣液接觸器的20倍。