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  熱電模塊能把產生于自然熱源（如太陽能或地熱能）的熱能和工業、生活廢熱直接轉換為有價值的電能，實現能源的循環利用，也可用于固態制冷，在能源危機和環境污染日益嚴重的今天，具有重大的意義。面對傳統無機熱電材料存在的不足，對環境友好且價格低廉的新型柔性熱電材料引起了研究者的巨大關注。由于在熱電模塊中，p型和n型熱電材料組成的熱電偶是基本工作單元。隨著導電聚合物、金屬配位聚合物、碳納米管宏觀體和碳納米管/有機復合物等柔性熱電材料的發展，柔性p型熱電材料室溫下的熱電功率因子已經達到2000 μW m-1 K-2，性能可與無機熱電材料媲美，然而高性能、高穩定的柔性n型熱電材料依舊缺乏，成為柔性熱電模塊發展的阻礙。

  中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家實驗室（籌）先進材料與結構分析實驗室“納米材料與介觀物理”研究小組多年來一直致力于碳納米管的制備、物性與應用研究。在以往工作的基礎上，該課題組研究員、中科院院士解思深指導的博士生周文斌與該組研究人員范慶霞、張強、王艷春、周維亞等人，基于直接生長的具有連續網狀結構的單壁碳納米管薄膜研制出熱電性質優異的柔性n型薄膜，并設計了一種具有獨特結構優勢的緊湊型的柔性熱電模塊（中國發明專利申請號：201610703927.0），充分整合p、n型碳納米管薄膜的熱電性能達到最優化。其中p型碳納米管薄膜直接采用了該課題組制備出的連續網絡碳納米管薄膜，這是一種理想的綠色、柔性熱電材料，擁有優異的p型熱電功率因子（室溫下最大值為2482 μW m-1 K-2），是目前文獻報道的最高值之一，且避免了已有文獻中制備p型碳納米管納米復合薄膜時所用的繁瑣工藝，相關研究結果發表在Small, 2016, 12, 3407上。

  進一步地，他們通過滴涂聚乙烯亞胺（PEI）的乙醇溶液，使得PEI分子在能夠很好浸潤碳納米管網絡的乙醇攜帶下均勻地包覆在了碳納米管管束的表面，不僅實現了高效的電子轉移，使得原始p型的碳納米管薄膜在無損的情況下迅速轉變為n型，同時PEI的均勻包覆有效形成了防止n型性能退化的保護層，因此制備的n型碳納米管薄膜最優功率因子達1500 μW m-1 K-2，是目前文獻報道的最高值；此外，在三個月的測試時間內，未經封裝保護的薄膜在空氣中展現了長期穩定性，具有巨大的實際應用潛力。在此基礎上，利用連續生長的大面積碳納米管薄膜和局域摻雜工藝，設計并成功制備了一種結構連續、尺寸緊湊的柔性熱電模塊。不同于傳統的π型構型，這種緊湊式的熱電模塊充分整合p、n型碳納米管薄膜的熱電性能達到最優化，且無需在單個的熱電腿上沉積金或銀的頂電極，也無需在p型和n型熱電腿之間使用金屬連接線，可以避免接觸電阻的影響而且制備步驟簡單，容易大規模生產。所得到的熱電模塊有著杰出的性能，明顯優于之前報道的柔性熱電器件在相似測試條件下的結果。該項研究中的碳納米管連續網絡基熱電薄膜及緊湊式熱電模塊在便攜式和柔性熱電轉換與新穎的傳感領域展現了誘人的應用前景，并為工業化制備柔性熱電模塊提供了啟示，為柔性熱電模塊走向商業化開啟了大門。

圖1 熱電性質和穩定性。室溫下的（a）電導率和塞貝克系數，（b）原始和摻雜后的碳納米管薄膜的熱電功率因子，（c）1 wt.% PEI摻雜的薄膜在空氣中未封裝的長期穩定性，（d）目前最新研究的柔性n型熱電材料和本研究成果的熱電功率因子對比。

圖2 形貌表征。原始碳納米管薄膜的（a）SEM照片和（b）AFM照片，0.5 wt.% PEI摻雜的碳納米管薄膜的（c）SEM照片和（d）AFM照片，1 wt.% PEI摻雜的碳納米管薄膜的（e）SEM照片和（f）AFM照片。

圖3 n型薄膜和緊湊型柔性熱電模塊的制備示意圖（左）和實物照片與器件性能曲線（右）。右圖中（a）由連續生長的大面積碳納米管薄膜收集得到碳納米管多層薄膜。（b）含有三對連續p-n偶的碳納米管條帶。（c）制備得到的連續型熱電模塊。（d）模塊的柔性展示。（e）在不同穩態溫差下產生的電壓。（f）在熱端溫度為330 K，溫差為27.5 K時模塊的電壓—電流曲線和功率—電流曲線。

圖4 連續型柔性熱電模塊利用日常生活中隨處可見的熱源進行熱電轉化的初步演示。

  相關研究成果發表在《自然-通訊》（Nat. Commun., 2017, 8, 14886）上。物理所博士生周文斌為該文第一作者，解思深和周維亞為共同通訊作者。該工作得到了科技部（2012CB932302）、國家自然科學基金委（11634014, 51172271, 51372269和51472264）和中科院納米先導專項（XDA09040202）等項目的支持。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/ncomms14886