近年來，由于寬帶隙給體聚合物和非富勒烯受體的迅猛發展，光電轉化效率已經接近15%。然而，激子往往需要必要的驅動力來實現電荷的有效分離（ΔEHOMO或者 ΔELUMO>0.3eV），導致光子能量損失(Eloss)較大，器件的開路電壓（VOC）和短路電流(JSC)不能夠同時得到提高，從而限制了聚合物太陽能電池的進一步發展。
最近研究人員相繼報道了一些低驅動力(ΔEHOMO 或者 ΔELUMO<0.3eV)下實現電荷高效分離的聚合物活性層材料，并實現了器件性能的進一步優化，然而分子結構和驅動力之間的關系并沒有得到詳細闡明。
近日，南昌大學化學學院陳義旺教授和諶烈教授課題組通過設計合成了寬帶隙含有硅烷基側鏈聚合物給體材料PBDS-T。相比于未引入硅烷基的聚合物PBDB-T，由于PBDS-T單體中σ*(Si)–π*(C)的相互作用，使PBDS-T結晶度更高、光吸收更強、擁有與非富勒烯受體ITIC更加匹配的能級。與ITIC共混后，制備器件在不退火的條件下獲得了11.12%的效率。通過瞬態熒光以及對比本體異質結和雙層異質結的穩態熒光研究發現，在ΔEHOMO 為 0.15 eV 和 ΔELUMO 為 0.22 eV的情況下，激子仍然能夠高效分離。研究還發現，低驅動力下實現激子的有效分離和PBDS-T的結晶度相關。因此，PBDB-T:ITIC體系，PBDS-T:ITIC體系制備的器件同時實現了VOC和JSC明顯提高。
圖 1. (a) 器件結構圖。 (b) 活性層。 (c) 不同條件下的J?V 曲線。 (d) 不同條件下的IPCE圖以及電流的積分曲線。
圖 2. AFM 高度圖 (a) PBDB-T:ITIC混合膜 160 °C 退火 10 minute; (b) PBDS-T:ITIC混合膜 160°C 退火 10 minute and (c) PBDS-T:ITIC 不退火。 TEM 圖(d) PBDB-T:ITIC 混合膜 160°C 退火 10 minute; (e) PBDS-T:ITIC 混合膜160°C 退火 10 minute and (f) PBDS-T:ITIC 不退火。
圖 3. XRD圖 (a) PBDS-T和PBDB-T, (b) PBDS-T:ITIC和PBDB-T:ITIC。
本文報道了通過在聚合物給體的BDT單元中引入硅烷基側鏈，設計合成了結晶度高、吸收系數大、擁有與非富勒烯受體ITIC更加匹配的能級聚合物給體PBDS-T，在不退火的條件下實現了高效的器件性能。研究成果為今后有機太陽能電池在材料結構設計類型上同時提高VOC和JSC的研究進一步發展提供指導意義。相關工作由南昌大學陳義旺教授課題組發表在Advanced Functional Materials 上，文章的第一作者是南昌大學化學學院的博士研究生黃斌，南昌大學諶烈教授為通訊作者（Advanced Functional Materials, DOI: 10.1002/adfm.201800606.）
論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201800606
